Le radon et ses descendants dans les panaches de gaz volcanique : développements instrumentaux, métrologie et apports à la compréhension des processus de dégazage magmatique - Thèses Université Clermont Auvergne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2021

Radon and its daughters in volcanic gas plumes : instrumental developments, metrology and contribution to the study of magmatic degassing processes

Le radon et ses descendants dans les panaches de gaz volcanique : développements instrumentaux, métrologie et apports à la compréhension des processus de dégazage magmatique

Résumé

Radon (222Rn) is a noble gas formed in the decay chain of uranium and a well-known tracer in volcanology. It has been regularly used in order to reveal the dynamics of diffuse degassing or to detect variations of porous media characteristics inside volcanic complexes. However, it has not been well studied with respect to magmatic degassing. If it is generally accepted that radon is a highly volatile element, which is confirmed in this work by a novel theoretical model, its behaviour during magmatic degassing remains very unconstrained and poorly documented by direct observations of natural systems. Yet, radon degassing largely controls the generation of short-lived radioactive disequilibria in lavas (226Ra-210Pb systematics) and we show it also has an important influence on radioactive disequilibria in the gas phase (210Pb-210Bi-210Po systematics). Consequently, the measurement of radon magmatic emissions at the surface is a promising tool to better characterize degassing dynamics.Following that perspective, we developped several instruments and protocols in order to measure 222Rn in volcanic gas plumes. We measured mean radon levels in air (at 5 cm and 1 m elevation) at the summit of Mount Etna (Sicily, Italy) during a several month passive dosimetry experiment and we found evidences of strong volcanic emissions, coming from either soil or plume (mean activity of 200 Bq/m³ at 1m of elevation). A significant radon excess in the plume (550 Bq/m³) has been observed during the second part of summer 2018 but was missing in 2019, which confirms the existence of a radon flux of magmatic origin while suggesting a strong variability related to the volcano activity. A measurement station based on an electronic dosimetry device has been developed and temporarily installed in the plume of Mt. Etna in order to monitor the radon concentration with a temporal resolution of a few hours. The first results validated the method and confirmed the mean levels obtained by passive dosimetry, opening the way to a continuous monitoring in the plume.In the same time, we developped a punctual radon measurement approach based on the analysis of short-lived radon daughters captured (218Po, 214Pb, 214Bi et 214Po) on a filter. For that purpose we designed, constructed, numerically simulated and calibrated a field α-β-γ nuclear spectrometer (RAVIOLI instrument) able to make an in-situ measurement of plume filters just after sampling. A comparative study was done in order to evaluate different types of filters and choose the best medium with respect to different criteria (α particle attenuation, collection efficiency, pressure drop, composition in trace elements and robustness). PTFE membranes have been identified as the best compromise. We also developed and validated an inversion method so as to determind the extent of α particle attenuation inside the filter from the shape of the α energy spectrum. Finally we proposed a mathematical method based on linear inverse problem theory in order to obtain the final result (volumic activity of radon daughters in air) with a comprehensive uncertainty treatment.The first measurements of short-lived radon daughters in Mt. Etna plume in 2019 and 2020 did not allow to evidence an activity excess compared to local atmospheric air. The mean activity level at the summit (0.7 Bq/m³) and the equilibrium factor between 222Rn and its daughters (6%) can be explained by the mixing of a near-equilibrium troposperic air with a flux of volcanic radon emitted from the ground without daughters. From these measurements, we established a posterior detection limit of the magmatic excess of short-lived daughters about 1.5 Bq/m³. (...)
Le radon (222Rn), gaz noble formé dans la chaine de désintégration de l'uranium, est un traceur reconnu en volcanologie. Souvent mesuré dans les exhalaisons du sol afin de révéler la dynamique du dégazage diffus ou de détecter des modifications de propriété des différents milieux poreux constituant les édifices volcaniques, il a été peu étudié dans la perspective d'une meilleure compréhension des phénomènes magmatiques. S'il est reconnu que le radon est un élément fortement volatil dans les magmas, ce que nous confirmons à l'aide d'une modélisation théorique, son comportement lors du dégazage magmatique demeure très peu connu et étayé par des observations directes de systèmes naturels. Le radon joue pourtant un rôle de premier plan dans l'interprétation du déséquilibre radioactif de courte période dans les laves (systématique 226Ra-210Pb) et nous montrons qu'il en est de même pour les déséquilibres dans les gaz (systématique 210Pb-210Bi-210Po). Par conséquent, la caractérisation des émissions magmatiques de radon à la surface est une piste prometteuse afin de mieux contraindre la cinétique des processus de dégazage sous les volcans.Dans cette optique, nous avons effectué plusieurs développements instrumentaux et métrologiques afin de mesurer le radon dans les panaches de gaz volcanique. Les niveaux moyens de radon dans l'air à 1 m du sol ont d'abord été mesurés au sommet de l'Etna (Sicile, Italie) par dosimétrie passive sur plusieurs mois et indiquent de fortes émissions volcaniques, tous mécanismes confondus (200 Bq/m3 en moyenne dans l'air libre). Un excès de radon significatif dans le panache du volcan (550 Bq/m3) a été mis en évidence pendant la seconde partie de l'été 2018 mais n'a pas été observé au début de l'été ni un an plus tard, ce qui confirme l'existence d'un flux de radon magmatique en surface tout en suggérant une très forte variabilité en lien avec l'activité du volcan. Une station de mesure du radon par dosimétrie électronique a ensuite été conçue et installée temporairement dans le panache de l'Etna afin de suivre les concentrations de radon avec une résolution temporelle de quelques heures. Les premiers résultats obtenus ont validé la méthode et confirmé les niveaux moyens obtenus par dosimétrie passive, ce qui ouvre la voie à un monitoring en continu du radon dans le panache.En parallèle, nous avons développé une approche de mesure ponctuelle du radon dans le panache via ses descendants de vie courte (218Po, 214Pb, 214Bi et 214Po) piégés sur filtre. Pour ce faire nous avons conçu, réalisé, simulé numériquement et étalonné un spectromètre nucléaire α-β-γ de terrain (instrument RAVIOLI) permettant la mesure in-situ des filtres de panache prélevés au sommet des volcans. Une étude comparative a été menée dans le but de déterminer les filtres les plus adaptés au regard de différents critères (atténuation des particules α, efficacité de collecte, perte de charge, composition en éléments traces et robustesse) et a conclu à l'utilisation de membranes en PTFE. Dans ce cadre, nous avons développé et validé une méthode d'inversion capable de quantifier l'atténuation des particules α dans le filtre à partir de la seule forme du spectre en énergie. Enfin, nous avons mis au point une méthode mathématique (fondée sur la théorie des problèmes inverses linéaires) permettant d'obtenir le résultat de mesure final (activités volumiques des descendants dans l'air) en prenant en compte de façon cohérente et unifiée tous les facteurs correctifs et toutes les sources d'incertitude. (...)
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-03578190 , version 1 (17-02-2022)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03578190 , version 1

Citer

Luca Terray. Le radon et ses descendants dans les panaches de gaz volcanique : développements instrumentaux, métrologie et apports à la compréhension des processus de dégazage magmatique. Sciences de la Terre. Université Clermont Auvergne, 2021. Français. ⟨NNT : 2021UCFAC027⟩. ⟨tel-03578190⟩
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