Contribution de l’effet tunnel à la réactivité chimique: une approche par trajectoire quantique - Astrophysique Stellaire Accéder directement au contenu
Communication Dans Un Congrès Année : 2022

Contribution de l’effet tunnel à la réactivité chimique: une approche par trajectoire quantique

Résumé

L’effet tunnel est incontournable pour parfaire notre compréhension de la réactivité chimique. Permettant le passage de barrières de réaction cinétiquement infranchissables, son rôle primordial dans les réactions à basse température et pour l’échange d’éléments légers est bien connu. Cependant, l’assomption selon laquelle il serait sans impact hors de ces cas de figure a également été démentie ces dernières années: Ni l’échange d’éléments chimiques plus lourds que l’hélium[1], ni les réactions à température ambiante ne justifient de le négliger à priori[2]. Sa capacité à orienter la formation d’un produit de réaction l’élève au rang de troisième voie de contrôle de la réactivité, au même titre que les contrôles cinétique et thermodynamique[3]. De ce fait, il est nécessaire de disposer de méthodes numériques capables de reproduire cet effet purement quantique avec précision. Or, les méthodes approchées les plus couramment employées pour estimer la probabilité de transmission, comme WKB[4], ne garantissent pas un résultat fiable ( notamment en cas d’effet tunnel résonant, ou dans le régime deep tunneling ). L’utilisation de formules analytiques dérivées de potentiels approchés[5], une autre méthode répandue pour incorporer une estimation de l’effet tunnel, souffre également de son manque de précision. Si ces méthodes sont si largement utilisées, c’est avant tout pour leur simplicité et leur faible coût calculatoire. L’objet de cette contribution est de présenter une méthode efficace pour déterminer la probabilité de transmission le long d’un chemin de réaction de manière exacte[6,7]. Issue d’un formalisme rigoureusement équivalent à l’équation de Schrödinger stationnaire, cette approche remplace la détermination des états de diffusion par la propagation d’une trajectoire dans un espace des phases étendu[8,9]. La méthode et son efficacité seront illustrées sur des systèmes modèles ainsi qu’une réaction d’intérêt pour l’astrochimie[10].
Fichier non déposé

Dates et versions

hal-03725137 , version 1 (15-07-2022)

Identifiants

  • HAL Id : hal-03725137 , version 1

Citer

Lucien Dupuy, Yohann Scribano. Contribution de l’effet tunnel à la réactivité chimique: une approche par trajectoire quantique. Rencontres des Chimistes Théoriciens Francophones (RCTF 2022), Jun 2022, Bordeaux, France. ⟨hal-03725137⟩
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