CONTRIBUTION A L'ETUDE DE LA PARTITION DES HAP ENTRE LES PHASES GAZEUSE ET PARTICULAIRE : <br />VALIDATION DE LA TECHNIQUE DE PRELEVEMENT PAR TUBE DENUDER ANNULAIRE - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2002

A Contribution to the study of the gas-particle partitioning of atmospheric PAH. Validation of the sampling method using annular diffusion denuder tubes. Laboratory experiments and field campaigns.

CONTRIBUTION A L'ETUDE DE LA PARTITION DES HAP ENTRE LES PHASES GAZEUSE ET PARTICULAIRE :
VALIDATION DE LA TECHNIQUE DE PRELEVEMENT PAR TUBE DENUDER ANNULAIRE

Brice Temime

Résumé

Due to their toxicity, Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH) represent an important class of air pollutants to be monitored (directive 96/62/CE). Because of their physico-chemical properties, some PAH in the atmosphere are present both in vapour form and in association to particles. As the PAH partitioning process strongly influences their potential effects on human health and on the environment, the knowledge of concentrations in both phases is required. Traditionally, the high volume samplers have been used to collect simultaneously the particulate and the gaseous phase. However, this sampling technique has been shown to be subject to both positive and negative artefacts, leading to incorrect measurements of gas and particulate phase concentrations. Thus, there is a need for artefact-free methods allowing the sampling of PAH simultaneously in the two atmospheric phases. For this purpose, our study presents the validation of the denuder-based method, which potentially represents a promising sampling method for determining accurate gas-particle concentrations. The experimental validation of the tube consisted in laboratory tests to evaluate the denuder performances (using vapour produced by a dynamic generator and particles from diesel vehicle engine mounted on a dynamometer) under a wide range of experimental conditions (tested parameters: temperature, relative humidity, gas concentrations, sampling flow rate, sampling duration, particle size). Further experiments were carried out in the field with real gas-phase mixture in order to study the matrix effects on the denuder performances. Finally the denuder tube sampling method was compared to the conventional method using diesel exhausts. Results from these investigations indicate that the denuder sampling method can improve the determination of PAH in both particulate and gaseous phases over a range of conditions covering the experimental conditions encountered in field sampling. According to our study, the denuder-based method improves the measurement of atmospheric PAH in the gas and particulate phases.
En raison de leur toxicité, les Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAP) font partie des polluants atmosphériques devant faire l'objet d'une surveillance (directive cadre européenne 96/62/CE du 27 septembre 1996). De par leurs propriétés physico-chimiques, certains de ces composés sont présents dans l'atmosphère simultanément en phases gazeuse et particulaire. Leur impact sanitaire et environnemental, différent selon la phase considérée, impose le prélèvement et l'analyse séparée des deux phases. Actuellement, la méthode la plus couramment utilisée pour l'échantillonnage simultané et séparé des phases gazeuse et particulaire est le préleveur à Haut-débit. Mais de nombreux auteurs ont montré que cette méthode engendrait des artefacts de prélèvement qui induisaient des erreurs dans l'estimation des concentrations. Ce travail de thèse répond à la nécessité de disposer d'un outil de prélèvement des HAP dépourvu d'artefact de prélèvement. Dans ce contexte, nos recherches ont porté sur la validation de la méthode de prélèvement par tube denuder multi-annulaire. Cette validation s'est articulée autour de tests en conditions contrôlées (banc à perméation, banc à rouleaux) afin d'évaluer l'impact des principaux paramètres susceptibles d'influer sur les performances du tube (température, humidité, concentration en HAP, taille des particules, conditions de prélèvement), et de prélèvements d'échantillons réels (atmosphériques) pour évaluer l'effet de la matrice environnementale. Elle a été complétée par une comparaison avec le préleveur conventionnel, à partir de prélèvements à l'émission d'un véhicule diesel (banc à rouleaux). Il ressort de l'ensemble de ces tests que le tube denuder multi-annulaire est une méthode adaptée au prélèvement simultané des HAP en phases gazeuse et particulaire, dans une gamme de conditions expérimentales couvrant largement le domaine de conditions généralement rencontrées dans l'environnement. Pour une étude plus précise du phénomène de distribution gaz-particule des HAP, le remplacement des préleveurs conventionnels par des systèmes «tube denuder» est ainsi fortement souhaitable.
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Dates et versions

tel-00011200 , version 1 (22-03-2006)

Identifiants

  • HAL Id : tel-00011200 , version 1

Citer

Brice Temime. CONTRIBUTION A L'ETUDE DE LA PARTITION DES HAP ENTRE LES PHASES GAZEUSE ET PARTICULAIRE :
VALIDATION DE LA TECHNIQUE DE PRELEVEMENT PAR TUBE DENUDER ANNULAIRE. Océan, Atmosphère. Université de Provence - Aix-Marseille I, 2002. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00011200⟩

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