Contributions to the understanding of the hierarchical structure and dynamics of spider dragline silk - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2006

Contributions to the understanding of the hierarchical structure and dynamics of spider dragline silk

Contributions à la compréhension de la structure et de la dynamique hiérarchiques du fil de traîne de l'araignée

Résumé

Spider dragline silk is a remarkable material, a biopolymer with outstanding mechanical properties. Spider silk has been in the focus of intense research using a wide variety of experimental techniques and in addition theoretical modelling. However, its macroscopic properties are still not well linked to its microscopic structure and dynamics. Synchrotron radiation small- and wide-angle scattering experiments have in recent years particularly contributed to the development of microscopic structural models.
In this thesis work, neutron scattering techniques have been used for the first time for the study of spider silk. The high scattering contribution of hydrogen and the scattering length difference of hydrogen and deuterium have allowed a fresh look at structural and dynamical properties of spider silks. Thus the results support a hierarchical, three-phase model of nanofibrils composed of crystalline and short-range order domains embedded in an amorphous matrix. Complementary synchrotron scattering experiments suggest that water absorbed by the amorphous matrix forms an amorphous ice at low temperatures. Wide-angle neutron scattering (WANS) experiments showed a meridional superlattice peak -not observed by X-ray (WAXS) experiments-, which is assigned to a smectic beta-sheet structure in the short-range order domains. The exchange of H2O against D2O in small-angle neutron scattering (SANS) experiments allowed changing the neutron scattering length density contrast in the nanofibrils and the contrast of the nanofibrils against the amorphous matrix. The molecular mobility was probed by inelastic and quasielastic neutron scattering techniques. A hierarchy of relaxation processes seems to describe hydrated silk, while native silk behaves like a glass at room temperature.
Le fil de traîne de l'araignée est un matériau remarquable, un biopolymère aux exceptionnelles propriétés mécaniques. La soie d'araignée a été au centre d'une intense recherche utilisant une large gamme de techniques expérimentales et de modélisations théoriques. Néanmoins, ses propriétés macroscopiques n'ont pas encore été correctement reliées à sa structure et sa dynamique microscopiques.
Dans ce travail de thèse, les techniques de diffusion neutronique ont été pour la première fois utilisées pour l'étude de la soie d'araignée. La forte contribution de l'hydrogène en diffusion des neutrons ainsi que la différence des longueurs de diffusion de l'hydrogène et du deutérium ont permis de porter un regard nouveau sur les propriétés structurales et dynamiques des soies d'araignée. Ainsi les résultats appuient un modèle hiérarchique à trois phases de nanofibrilles composées de domaines cristallins et d'ordre à courte portée, contenues dans une matrice amorphe. Des expériences complémentaires de diffusion du rayonnement synchrotron suggèrent que l'eau absorbée par la matrice amorphe forme une glace amorphe à basses températures. Des expériences de diffraction de neutrons (abréviation anglaise : WANS) ont montré un pic méridional hors réseau -non observé par les expériences en rayons X (abréviation anglaise : WAXS)- attribué à une structure smectique de feuillets beta dans les domaines d'ordre à courte portée. L'échange de H2O contre D2O pour les expériences de diffusion de neutrons aux petits angles (abréviation anglaise : SANS) a permis d'observer la variation de contraste à l'intérieur des nanofibrilles et entre les nanofibrilles et la matrice. La mobilité moléculaire a été sondée par des techniques de diffusion inélastique et quasiélastique des neutrons. Il semble qu'une hiérarchie de phénomènes de relaxations décrive la soie hydratée, tandis que la soie native a un comportement vitreux à température ambiante.
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tel-00011700 , version 1 (28-02-2006)
tel-00011700 , version 2 (08-03-2006)
tel-00011700 , version 3 (10-04-2006)

Identifiants

  • HAL Id : tel-00011700 , version 3

Citer

Daniel Sapede. Contributions to the understanding of the hierarchical structure and dynamics of spider dragline silk. Biological Physics [physics.bio-ph]. Université Joseph-Fourier - Grenoble I, 2006. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00011700v3⟩

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