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Theses Year : 2006

Photothermal Detection and Absorption Spectroscopy of Individual Nano-objects: Metallic Nanoparticles, Semiconductor Nanocrystals, Carbon Nanotubes

Détection photothermique et spectroscopie d'absoption de nano-objets individuels: nanoparticules métalliques, nanocristaux semiconducteurs, et nanotubes de carbone.

Abstract

During this project, we have developed a new far field optical imaging technique,
called Photothermal Heterodyne Imaging, which allows for highly sensitive, "background-free"
detection of a large variety of individual absorbing nano-objects (metallic nanoparticles with diameter
down to 1.4 nm, semiconductor nanocrystals, carbon nanotubes,. . .) . The photothermal
signal was characterized experimentally on individual gold nanoparticles. Our measurements are
in excellent agreement with analytical calculations based on an electrodynamical model. Since
the photothermal signal arising from an isolated nana-object is directly proportional to the absorbed
power, the PHI method opens new pathways towards quantitative absorption spectroscopy.
Surface Plasmon Resonance spectra of individual gold nanoparticles with diameters from 5 to 33
nm were recorded. Intrinsic size were unambiguously observed and analyzed within the frame of
Mie theory. Absorption spectroscopy of individual CdSe nanocrystals in the multiexcitonic regime
was also performed. The physical origin of the photothermal signal is discussed by confronting
the photothermal absorption spectrum and the emission spectrum of a same nanocrystal. Finally,
the structure of individual semiconducting and metallic carbon nanotubes was characterized after
analysis of their absorption spectra around the lowest optical resonances.
Ce manuscrit décrit le développement de la technique d'Imagerie Photothermique
Hétérodyne (PHI). Cette nouvelle méthode optique en champ lointain permet de détecter une
grande variété de nano-objets individuels absorbants (nanoparticules métalliques jusqu'à 1.4 nm
de diamètre, nanocristaux semiconducteurs, nanotubes de carbone métalliques et semiconducteurs,.
. .), sur un fond « noir », avec un très bon rapport signal à bruit. Le signal photothermique
a été caractérisé expérimentalement sur des nanoparticules d'or individuelles. Les mesures obtenues
sont comparées à des calculs analytiques issus d'un modèle électrodynamique. Etant donné
que ce signal est directement proportionnel à la puissance absorbée, la méthode PHI ouvre la
voie à des expériences de spectroscopie d'absorption à l'échelle du nano-objet individuel. Dans
un premier temps, nous avons sondé la résonance plasmon de surface de nanoparticules d'or
individuelles de 5 à 33 nm de diamètre. Cette étude a abouti à l'observation d'effets de taille
intrinsèques, analysés dans le cadre de la théorie de Mie. Nous avons ensuite mesuré les spectres
d'absorption de nanocristaux individuels de CdSe en régime multiexcitonique. Pour un même
nanocristal, la comparaison des spectres d'absorption photothermique et d'émission permet de
discuter l'origine physique du signal photothermique. Enfin, nous avons caractérisé la structure
de nanotubes de carbone semiconducteurs et métalliques individuels en analysant leurs spectres
d'absorption autour de leurs premières résonances optiques.
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tel-00123471 , version 1 (09-01-2007)
tel-00123471 , version 2 (11-09-2007)

Identifiers

  • HAL Id : tel-00123471 , version 2

Cite

Stéphane Berciaud. Détection photothermique et spectroscopie d'absoption de nano-objets individuels: nanoparticules métalliques, nanocristaux semiconducteurs, et nanotubes de carbone.. Physique [physics]. Université Sciences et Technologies - Bordeaux I, 2006. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00123471v2⟩

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