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Thèse Année : 2006

Molecular dynamics study of the behavior of hydrated tubular aluminosilicates : structure and dynamics of the water/imogolite system

Étude par dynamique moléculaire du comportement d'aluminosilicates tubulaires hydratés : structure et dynamique du système eau-imogolite

Résumé

The structure and the dynamics of the water molecules confined in aluminosilicates of tubular (imogolite) and spherical (allophane) shapes, were studied with the use of the molecular dynamics method at the microscopic level. For this purpose, structural and potentiel models for the hydrated aluminosilicates were developed.
The study of the vibrational dynamics of imogolite provide results that are in an agreement with the experimental data. An attribution of some bands in the infrared and Raman spectra of imogolite was proposed on the basis of the simulations. The calculated Raman spectra show a low-frequency band whose position depends on the value of the nanotube's diameter. This band is assigned to the radial breathing mode of the nanotube.
Results of the simulations of the water/imogolite systems show the hydrophilic and hydrophobie character of the internal and the external surfaces of the solid, respectively. Consequently, the water molecules near these surfaces have different behaviors. While the intertube water molecules behave similarly to their counterparts in bulk liquid water. the structural and dynamical characteristics of the water inside imogolite are strongly influenced by the internal surface.
Although the internal surfaces of allophane and imogolite are very similar to each other, the mobility of the water molecules is higher inside the spherical aluminosilicate than in the tubular one. This result suggests weaker host-guest interactions in the water/allophane system than in the water/imogolite one.
La structure et la dynamique des molécules d'eau confinées dans des aluminosilicates de formes tubulaire (imogolite) et sphérique (allophane) ont été étudiées à l'échelle microscopique par la méthode de la dynamique moléculaire. Pour ce faire, des modèles structuraux de ces aluminosilicates ainsi que des modèles d'interactions ont été développés. La simulation de la dynamique vibrationnelle de l'imogolite fournit des résultats en accord avec ceux expérimentaux. Ainsi, certaines bandes des spectres infrarouge et Raman ont pu être attribuées. Les spectres Raman calculés pour ces structures montrent une bande située aux basses fréquences dont la position varie en fonction du diamètre du nanotube. Cette bande est attribuée à la vibration de respiration radiale de la structure. Les résultats des simulations sur les systèmes eau/imogolite montrent des caractères hydrophile et hydrophobe respectivement pour les surfaces interne et externe de l'imogolite. Par conséquent, les molécules d'eau proches de ces surfaces ont des comportements différents. Alors que les molécules d'eau entre les nanotubes se comportent de façon similaire aux molécules d'eau dans l'eau liquide, les caractéristiques structurales et dynamiques des molécules à l'intérieur de l'imogolite sont fortement influencées par la surface. Bien que la composition chimique de la surface interne de l'imogolite et de l'allophane soit similaire, une plus grande mobilité des molécules d'eau est constatée dans le cas de la structure sphérique traduisant des interactions eau/surface plus faibles que pour le système eau/imogolite.
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Dates et versions

tel-00270255 , version 1 (27-05-2008)

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  • HAL Id : tel-00270255 , version 1

Citer

Benoît Creton. Étude par dynamique moléculaire du comportement d'aluminosilicates tubulaires hydratés : structure et dynamique du système eau-imogolite. Matériaux. Université des Sciences et Technologie de Lille - Lille I, 2006. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00270255⟩
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