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Thèse Année : 2007

Symmetry effects in optical properties of single semiconductor quantum dots

Effets de symétrie sur les propriétés optiques de boîtes quantiques uniques de semiconducteur

Résumé

The aim of this work was to investigate the symmetry effects in optical properties of single semiconductor quantum dots (QDs). The main goal was to find new technologies which would allow us to modify those properties in a controllable way. Especially it was important to test different external perturbations restoring the spin degeneracy of the system what is a prerequisite for the achievement of photon entanglement in a QD emission. Although the polarization-entanglement in biexciton-exciton cascade have been recently demonstrated [1, 2], a reliable technique enabling such a control over QD anisotropy remains highly demanded. If QD anisotropy (measured as fine structure splitting of an excitonic line in photoluminescence (FSS) is larger then the natural linewidth, the rate of entangled photon pairs collected after post-selection gets dramatically reduced [2]. Different strategies for restoring higher symmetry were tested, either by influencing material properties of heterostructures (annealing or strain engineering [3, 4]) or by applying external perturbations compensating the native asymmetry: in-plane electric field [7], uniaxial strain [5], and in-plane magnetic field [6, 8] were tried. The last-mentioned method has given the most satisfactory results so far in GaAs-based self-assembled QDs [6].
We have examined two different pathways consisting in applying external perturbations of specific symmetry, namely an electric field applied parallel to one of the symmetry axes of the QD, and an in-plane magnetic field. In both cases, our experimental results indicate that the FSS in a single QD can be tuned significantly and canceled.
Chapter 1 (Introduction: quantum dots for entangled photon emission) contains short introduction into the subject { description of structural properties of quantum dots and discussion about the relations between the symmetry of dots and the properties of emitted photons. We put emphasis on the explanation of the origin of fine structure splitting in the excitonic spectra.
Next Chapter 2 (Samples and Experimental setups) presents the preparation of experiments (from the description of investigated samples, through technological processing (preparation of field-effect structures), and it ends up with showing the experimental techniques enabling studies on single quantum dots.
Chapter 3 (Influence of electric field on quantum dots) reports the experimental results and the discussion of the influence of electric field on the optical properties of quantum dots. The splitting in the spectra is related with anisotropic exchange interaction between electron and hole, which form an exciton. Because of the character of this interaction, the electric ¯eld seems to be a very good candidate as a perturbation to modify it. If applied in the QD plane it should affect the symmetry of the wavefunctions for single carriers and depending on the direction (with respect to QD anisotropy) it should either increase or decrease the splitting in spectra. Thanks to the preparation of field-effective structures on III-V materials (n-Schottky, Schottky-Schottky) it was possible to apply an in-plane electric field. We obtained systematical changes of FSS for individual quantum dots with applied field [7]. The observed FSS changes with the applied voltage result always from both effects: the expected symmetry modification of the wavefunctions and the diminution of the overlap of single carriers wavefunctions. The latter effect always leads to the reduction of the exchange interaction. In order to estimated this contribution from the separation of the interacting carriers, we performed measurements for structures with the field applied in the growth direction. In this vertical configuration the field should not modify strongly the symmetry of the wavefunctions, and the changes in the FSS should be influenced mostly by the spatial separation of an electron and a hole. Observed changes in FSS for vertical field were a few times weaker than those for in-plane configuration, what confirm our explanation how the electric field acts on QDs [9]. From additional tests on the excitonic complexes we gained the knowledge about precise spatial alignment of electrons and holes in a QD, we were thus able to estimate the permanent vertical dipole [9]. The studies of the influence of electric field on QDs made of II-VI materials were limited to the studies of local electric fields. These investigations were used to identify different transitions from the same QD [11]. Charge fluctuations in the QD vicinity may produce non-controlled changes in the excitonic splitting [10]. Therefore it is important to study the mechanisms which produce the fluctuations in order to find the conditions under which they are statistically negligible. Nevertheless the FSS changes in electric field are significant, and for samples with electro-optical devices embedding InAs/GaAs QDs in their intrinsic region they were comparable with Stark shift, but the application of this method is limited by the intensity reduction (due to electron-hole separation and carriers escape out of a dot) and strong line broadening (spectral diffusion of the lines induced by local field fluctuations). Thus electric field enabled us to cancel FSS only for QDs with small native splitting. Second investigated perturbation used to influence the spin degeneracy, was in-plane magnetic field. Experimental results and theoretical model are presented in Chapter 4 (Influence of magnetic field on quantum dots). This method of FSS control seems to be very promising especially for II-VI QDs, since the technology of electric field-effect structure for these materials is not well established. We observed that an in-plane magnetic field modifies the fine-structure splitting of the excitonic emission of CdTe/ZnTe quantum dots depending on the field direction and amplitude. For the field applied obliquely to the QD anisotropy we noticed rotation of emission polarization. We observed strong coupling between "bright" and "dark" states, that became optically active due to field-induced mixing in this configuration and they appeared in the spectra at around 1meV below the excitonic doublet. The results were discussed in terms of an effective spin Hamiltonian derived for the exciton ground state. Full hole basis (including light-hole states) was taken into account in the calculations in order to explain all observations [8]. The presented experimental results are in qualitative (polarization rotation) and rough quantitative (splitting variation) agreement with the model based on a Zeeman spin Hamiltonian. It turned out that it is important to take into account not only the direction of the field with respect to QD anisotropy axes, but also with respect to the main crystallographic direction of the host lattice. These studies showed how magnetic field can be used to cancel FSS, and additionally they revealed such information about quantum dots as { g-factors for electrons and holes. Additional studies of the perpendicular configuration of the field allowed to get effective excitonic g-factors and to estimate the field range for which Zeeman splitting determines the optical properties of the emission.
The studies of spin coherence in the excitonic state are summarized in Chapter 5 (Towards entanglement). Cancellation of FSS in electrically-driven structures was measured in optical pumping experiment. A circularly polarized and quasi-resonant (~2LO-phonons above the excitonic transition) excitation induces an optical orientation of exciton spin. For an anisotropic QD it manifests itself in the experiment as an increase of the linear polarization degree under corresponding linear excitation, while for an isotropic dot circular σ+ or σ- excitation amounts to optical preparation of the exciton in one of the spin states |±1>. As a result, measuring the PL circular polarization provides a very sensitive probe of the excitonic system in the perspective of entangled photon emission. By electrically driving FSS across zero, we have been able to strongly increase the circular polarization to 70%. Remarkably, from the width of this circular polarization resonance we could also deduce the homogeneous linewidth of the excitonic transition. This technique may be used to test the preparation of the excitonic states for entangled emission. An accompanying e®ect under resonant excitation is conversion of polarization (enhancement of circular polarization under linear polarization and vice versa). These phenomena were investigated under 1LO-phonon excitation. Both,
linear-to-circular and circular-to-linear conversion was observed. The results were described using density matrix formalism.
Last Chapter 6 (Conclusions) shows the summary of the work. The obtained experimental results confirm that the external perturbations like electric and magnetic fields can be used to modify the optical properties of semiconductor quantum dots in a controllable way. Detailed studies of perturbation direction with respect to QDs eigenaxes allowed to understand how these fields act on the excitonic transitions from single quantum dots. Control of exchange interaction in QDs gives the possibility to restore high symmetry of the system and to obtain entangled photon emission. The studies of FSS strength and spin coherence are prerequisites for full understanding of excitonic emission from quantum dots.

[1] R. J. Young et al,. New J. Phys., 8:29, 2006.
[2] N. Akopian et al., Phys. Rev. Lett., 96:130501, 2006.
[3] R. J. Young et al., Phys. Rev. B, 72:113305, 2005.
[4] A. I. Tartakovskii et al., Phys. Rev. B, 70:193303, 2004.
[5] S. Seidl et al., Appl. Phys. Lett., 88:203113, 2006.
[6] R. M. Stevenson et al., Phys. Rev. B, 73:033306, 2006.
[7] K. Kowalik et al., Appl. Phys. Lett., 86:041907, 2005.
[8] K. Kowalik et al., Phys. Rev. B, 75:195340, 2007.
[9] K. Kowalik et al., Phys. Stat. Sol. (c), 3:3890, 2006.
[10] K. Kowalik et al., Phys. Stat. Sol. (c), 3:865, 2006.
[11] A. Kudelski et al., J. Lumin., 112:127, 2005.
Cette thése porte sur l'étude des relations entre la symétrie des boîtes quantiques de semiconducteur auto-assemblées III-V et II-VI (QDs, anglais quantum dots) et leurs propriétés optiques. L' intrication de polarisation d'une paire de photon émise dans la cascade biexciton-exciton d'une boîte quantique d'InGaAs a été récemment démontrée par deux groupes [1, 2]. En principe, l'éclatement de structure fine (FSS, anglais fine structure splitting) du niveau fondamental d'un exciton neutre, qui caractérise l'anisotropie native des boîtes quantiques, doit être inférieur à la largeur des raies radiatives. Dans le cas contraire, la collection de photons intriquées nécessite une post-sélection draconienne, qui réduit fortement l'effcacité d'une telle source [2]. Une technique fiable permettant un tel contrôle de la structure fine est fortement souhaitable afin d'envisager de futures applications des boîtes quantiques comme source des photons intriqués en polarisation. Dans ce but, l'application d'une perturbation externe semble être une technique très prometteuse. Différentes stratégies pour lutter contre cette levée de dégénérescence ont été abordées par divers groupes de recherche ces derniµeres années : (i) effectuer un traitement post-croissance tel qu'un recuit pour modifier les propriétés structurale des boîtes [3, 4]), (ii) appliquer une perturbation externe comme par exemple une contrainte uni-axiale [5], en vue de compenser l'anisotropie, (iii) chercher à produire une dégénérescence fortuite en appliquant un champ magnétique transverse [6]. C'est cette dernière méthode qui en 2006 a donné les résultats les plus probants, en démontrant le contrôle du degré d'intrication des photons émis par une boîte quantique unique. C'est donc dans un contexte d'intense compétition internationale que nos propres travaux ont été menés. Nous nous sommes concentrés sur l'exploration de deux effets: (i) la déformation par un champ électrique externe de la fonction d'onde des excitons de boîtes quantique [7], (ii) le déplacement Zeeman des niveaux excitoniques par un champ magnétique transverse pouvant conduire µa une dégénérescence accidentelle des deux niveaux d'exciton [8].
Le premier Chapitre 1 (Introduction: quantum dots for entangled photons emission) sert à introduire brièvement les propriétés fondamentales des boîtes quantiques de semiconducteur. Nous donnerons une description simple de leurs états électroniques, suffisantes pour discuter les propriétés optiques de ces objets et bien comprendre le rôle que joue l'anisotropie des boîtes. En particulier la levée de dégénérescence des niveaux excitoniques sera décrite ainsi que ses conséquences pour l'émission de photons intriqués en polarisation.
Dans le Chapitre 2 (Samples and Experimental setups) nous décrirons les échantillons de boîtes quantiques étudiés au cours de cette thèse, à savoir des boîtes InAs/GaAs et CdTe/ZnTe. Nous présenterons les procédés technologiques utilisés pour réaliser des structures à effet de champ en vue de l'application d'un champ électrique. Enfin les différents montages expérimentaux de micro-photoluminescence seront détaillés.
Dans la partie suivante (Chapitre 3, Influence of electric field on quantum dots) nous présenterons des résultats de spectroscopie de boîtes quantiques individuelles dans un champ électrique. La levée de dégénérescence des excitons est reliée µa l'interaction anisotrope d'échange entre électron et trou laquelle dépend sensiblement de la forme de la fonction d'onde excitonique. Un champ électrique semble être un bon moyen pour modifier cette dégénérescence et donc éventuellement l'annuler. Le champ est d'abord appliqué dans le plan des boîtes, géométrie qui semble la plus propice à changer la symétrie des fonction d'ondes. Selon la direction du champ par rapport aux axes principaux des boîtes il devrait être possible d'augmenter ou diminuer le FSS. Par la technologie de contacts sur des matériaux d'III-V (structures de diode n-Schottky et Schottky-Schottky) il nous a été possible d'appliquer le champ électrique avec succµes sur des boîes quantiques. Des changements systématiques de l'anisotropie optique de la luminescence étaient obtenus [7]. Ceux-ci sont le fruit de deux effets concurrents : la modification prévue de la symétrie des fonction d'ondes et la modification du recouvrement des fonctions d'onde d'électron et trou. Le dernier effet devrait toujours mener a la réduction de l'interaction d'échange. Afin d'estimer sa valeur nous avons exécuté des expériences dans une configuration de champ électrique parallèle à la direction
de croissance des QDs. Dans cette configuration le champ ne semble pas devoir modifier significativement la symétrie des fonctions d'ondes pour un électron et un trou. Les changements de structure fine devraient être provoqués principalement par la séparation spatiale des porteurs. Les variations observées dans le champ vertical étaient plus petites que pour la configuration dans le plan, ce qui confirme notre hypothµese. Mais pour autant, l'asymétrie observée en renversant le sens du champ électrique indique aussi que le champ vertical produit un effet sur la symétrie des excitons [9]. Ceci se comprend assez bien car le champ électrique vertical déplace les porteurs par rapport aux régions de forte anisotropie des boîtes quantiques situées au dessus et au dessous du coeur de la boîte.
Les changements de FSS dans le champ horizontal qui on été obtenus, sont relativement grands (comparable au décalage Stark), mais l'utilité de cette méthode reste limitée par la diminution d'intensité (due à la séparation spatiale des porteurs, et à leur ionisation hors des boîtes par échappement tunnel). Toutefois, l'annulation complète de la structure vine a été observée sur quelques boîtes quantiques possédant une anisotropie initiale faible.
D'autres mesures sur les complexes excitoniques tels que biexciton et trions nous ont permis de déterminer la position spatiale relative d'un électron et d'un trou à l'intérieur d'une boîte [9]. Les études de l'influence du champ électrique sur les propriétés optiques de boîtes II-VI ont été limitées à des observations liées aux fluctuations de champs électriques locaux, responsables de variations noncontrôlées de la structure fine excitonique [10].
Le Chapitre 4 (Influence of magnetic field on quantum dots) est consacré à la description de l'influence du champ magnétique externe sur l'émission des boîtes. Pour des boîtes II-VI, la technologie de fabrication d'électrodes n'étant pas disponible, l'application d'un champ magnétique mérite vraiment d'être explorer. Nous avons expérimentalement observé que pour des boîtes CdTe/ZnTe les changements de FSS dépendent de l'amplitude et de la direction du champ magnétique appliqué. Pour le champ appliqué oblique aux axes principaux d'une boîte nous avons noté une rotation de la polarisation d'émission. L'explication de ces résultats repose sur le couplage très particulier entre les états "brillants" et les états "noirs" dans la configuration de champ transverse, comme le montre un modèle théorique de l'interaction Zeeman dans cette configuration. Il faut pour cela introduire un facteur de Landé transverse non nul pour les trous, ce qui suggère d'inclure le mélange de bande entre trous lourds et trous légers. Nous avons obtenu une bonne concordance entre les résultats expérimentaux et la théorie [8]: qualitative en ce qui concerne la rotation de la polarisation et de l'intensité des raies de luminescence, et quantitative pour l'évolution des niveaux d'énergie et de la structure fine. Très important d'un point de vue théorique, ont été prises en considération non seulement la direction du champ par rapport aux axes des boîtes, mais également par rapport aux axes du cristal. Le formalisme théorique était nécessaire pour comprendre comment le champ magnétique peut modifier la dégénérescence du spin dans certains cas seulement, et pour expliquer le rôle de l'anisotropie du facteur g transverse des états de trou. Les mesures dans le champ longitudinal ont quant-à elles fourni des informations sur le facteur g longitudinal des excitons. Elles montrent la gamme de champ pour laquelle l'anisotropie de QD devient négligeable par rapport a l'énergie Zeeman, conditions dans lesquelles on obtient l'émission des états propres bien polarisés circulairement.
Les études de la rotation du spin de l'exciton considéré comme un système a deux niveaux sont présentées dans le Chapitre 5 (Towards entanglement) dans l'optique principale d'étudier sa cohérence quantique. En premier lieu, nous montrons la disparition de cette précession quand l'éclatement de structure fine est annulée grâce µa un champ électrique: cela se manifeste par une résonance de l'orientation optique du spin de l'exciton sous excitation quasi-résonnante. La largeur de cette résonance permet de remonter de manière très originale à la largeur de raie homogène de la boîte quantique. Réciproquement, on observe que pour des boîtes quantiques avec une forte levée de dégénérescence, on peut réaliser l'alignement optique des excitons par une excitation résonnante (assistée par un phonon LO) polarisée linéairement et parallèlement aux axes de la boîte quantique. De manière plus générale, en fixant la polarisation de l'excitation et en variant la base de détection de la polarisation de la luminescence, nous mettons en évidence de forts effets de conversion de la polarisation (circulaire en linéaire et réciproquement) provoquées par la précession du spin de l'exciton dans le champ magnétique effectif (champ externe + interaction d'échange anisotrope). Ces effets sont la preuve que l'exciton garde parfaitement sa cohérence quantique aux échelles de temps de la luminescence. Tous les résultats présentés sont en bon accord avec une description théorique basée sur le formalisme de la matrice densité.
Le dernier Chapitre 6 (Conclusions) présente un sommaire des résultats obtenus. Les études expérimentales et modélisations théoriques confirment que les perturbations externes, comme le champ électrique et magnétique, peuvent être utilisées pour modifier la structure des niveaux excitoniques des boîtes afin de contrôler leurs propriétés optiques. Les études détaillées de la direction de perturbation par rapport aux axes de l'anisotropie nous ont permis de comprendre les mécanismes de l'influence de ces champs sur les niveaux excitoniques. Le contrôle de la structure fine donne une chance d'augmenter la symétrie pour améliorer le degré d'intrication des pairs de photons corrélés émis par un biexciton.

[1] R. J. Young et al,. New J. Phys., 8:29, 2006.
[2] N. Akopian et al., Phys. Rev. Lett., 96:130501, 2006.
[3] R. J. Young et al., Phys. Rev. B, 72:113305, 2005.
[4] A. I. Tartakovskii et al., Phys. Rev. B, 70:193303, 2004.
[5] S. Seidl et al., Appl. Phys. Lett., 88:203113, 2006.
[6] R. M. Stevenson et al., Phys. Rev. B, 73:033306, 2006.
[7] K. Kowalik et al., Appl. Phys. Lett., 86:041907, 2005.
[8] K. Kowalik et al., Phys. Rev. B, 75:195340, 2007.
[9] K. Kowalik et al., Phys. Stat. Sol. (c), 3:3890, 2006.
[10] K. Kowalik et al., Phys. Stat. Sol. (c), 3:865, 2006.
[11] A. Kudelski et al., J. Lumin., 112:127, 2005.
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Dates et versions

tel-00288343 , version 1 (16-06-2008)

Identifiants

  • HAL Id : tel-00288343 , version 1

Citer

Katarzyna Kowalik. Symmetry effects in optical properties of single semiconductor quantum dots. Condensed Matter [cond-mat]. Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 2007. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00288343⟩
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