Transition vitreuse et frustration géométrique - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2008

Glass transition and geometric frustration

Transition vitreuse et frustration géométrique

Résumé

Geometric frustration, i.e. the impossibility to extend the local order of a system to tile the whole space, has been proposed as a possible source of the viscous slowing down observed in supercooled liquids as they approach the glass transition. We have performed the first investigation of a microscopic model of a glassforming liquid in which geometric frustration is clearly identified and tunable: a liquid made of monodisperse particles interacting through a Lennard-Jones potential and embedded in the hyperbolic plane, a space of constant negative curvature. We have monitored the evolution of the liquid's structure and dynamics as temperature and frustration (curvature) are varied by carrying out Molecular Dynamics simulations. To this end, we had to generalize the tools and methods used in Euclidean geometry, particularly the periodic boundary conditions.

As frustration is tunable in our model, we have been able to characterize its influence on the viscous slowing down and we have shown the direct link between fragility, characterizing the super-Arrhenius behavior in the temperature dependence of the relaxation time, and frustration. The relative simplicity of the model (monatomic, 2-dimensional system) allows one to assess the local order and its extension, via both appropriate correlation functions and the identification and visualization of the topological defects, and to study its relation to the relaxational dynamics. The extension of the local (hexagonal) order seems to control the viscous slowing down, as predicted by the frustration-based theory of the glass transition. The study of a four-point dynamical susceptibility indicates a growth of the characteristic length associated with the dynamical heterogeneities as temperature decreases, as experimentally found in glassforming systems. Interestingly, the dynamical and structural length scales seem to decouple at low temperature.
La frustration géométrique, ou l'impossibilité d'étendre l'ordre local d'un système pour paver l'espace, a été avancée comme une des origines possibles du ralentissement visqueux observé dans les liquides surfondus à l'approche de la transition vitreuse. Nous avons réalisé la première étude d'un modèle microscopique de liquide vitrifiable dans lequel la frustration géométrique est clairement définie et contrôlable: un système de particules monodisperses interagissant via un potentiel de type Lennard-Jones et plongées dans le plan hyperbolique, espace de courbure négative constante. Nous avons suivi l'évolution de la structure et de la dynamique du liquide lorsque la température et la frustration (courbure) varient au moyen de simulations de Dynamique Moléculaire. Pour cela, il nous a fallu généraliser les outils et méthodes utilisés en géométrie Euclidienne, en particulier les conditions aux limites périodiques.

La frustration pouvant être contrôlée, son influence sur le ralentissement visqueux a pu être caractérisée et nous avons mis en évidence le lien direct entre fragilité, caractérisant la dépendance super-Arrhénienne en température du temps de relaxation, et frustration. La relative simplicité du modèle (mono-atomique et bi-dimensionnel) permet d'accéder à l'ordre local, à l'extension de celui-ci au travers de fonctions de corrélation appropriées ainsi que de l'identification et de la visualisation des défauts topologiques et d'étudier sa relation avec la dynamique de relaxation. L'extension de l'ordre local (hexagonal) semble contrôler le ralentissement visqueux, comme prédit par la théorie de la transition vitreuse en termes de frustration. L'étude d'une susceptibilité dynamique à quatre points nous a également permis de mettre en évidence la croissance de la longueur caractéristique liée aux hétérogénéités dynamiques lorsque la température baisse, comme observé expérimentalement dans les systèmes vitrifiables. De manière intéressante, les évolutions des deux longueurs dynamiques et structurales semblent se découpler à basse température.
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Identifiants

  • HAL Id : tel-00358306 , version 1

Citer

François Sausset. Transition vitreuse et frustration géométrique. Analyse de données, Statistiques et Probabilités [physics.data-an]. Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 2008. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00358306⟩
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