Compréhension de l'altération à long terme des colis de verre R7T7 : étude du couplage chimie transport dans un milieu fissuré - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2008

The understanding of the R7T7 glass blocks long term behavior: chemical and transport coupling in fractured media

Compréhension de l'altération à long terme des colis de verre R7T7 : étude du couplage chimie transport dans un milieu fissuré

Résumé

The long term behavior of nuclear waste glass blocks depends highly on chemical reactions which occur at the surface in contact with water. Studies carried out on inactive fractured glass blocks show that fracture networks play a significant part in reactive surface area. Nevertheless, the complexity of available experiments interpretation, due to a weak knowledge of fracture networks and local lixiviation conditions, doesn't allow us to comprehend the whole physical and chemical mechanisms involved.
Model cracks are a key step to studying chemical and transport coupling in fractured media. Crack lixiviation in aggressive conditions (pH>11) show that the crack's position (horizontal or vertical) determines the dominant transport mechanism (respectively diffusion or convection induced by gravity). This gravity driven flow seems to be negligible in lower pH conditions. The convective velocity is estimated by a 1D model of reactive transport.
Two other parameters are studied: the influence of thermal gradient and the influence of interconnected cracks on alteration. A strong retroactive effect of convection, due to thermal gradient, on the alteration kinetic is observed inside the crack.
These works lead to a complete alteration experiment of a 163 crack network subject to a thermal gradient.
The use of the geochemical software, HYTEC, within the framework of this study shows the potential of the software; however the kinetics law model must be improved.
La tenue à long terme d'un colis de verre de déchets nucléaires dépend fortement des réactions chimiques opérant au niveau des surfaces au contact de l'eau. Les études entreprises sur des colis de verre inactif fracturés indiquent que le réseau de fissures participe significativement à la surface réactive. Néanmoins, l'interprétation des données expérimentales disponibles, dont la complexité est liée à la méconnaissance du réseau de fissures et des conditions locales d'altération, ne permet pas d'appréhender l'ensemble des mécanismes physico-chimiques mis en jeu.
Une meilleure compréhension de ces mécanismes passe par l'étude du couplage chimie transport dans des objets simples : les fissures modèles. L'altération de ces fissures dans des conditions agressives (pH>11) montre que la configuration de la fissure (horizontale ou verticale) impose le mécanisme de transport prépondérant (respectivement diffusion ou convection associée à la gravité). Ce mécanisme convectif semble négligeable à des pH plus faibles. La vitesse convective est estimée via un modèle 1D de transport réactif.
Deux autres paramètres ont été étudiés : l'influence d'un gradient thermique et celle de l'interconnectivité des fissures sur l'altération. Une rétroaction forte de la vitesse convective, induite par un gradient thermique, sur la cinétique d'altération est observée au sein de la fissure.
Ces travaux ont abouti à la réalisation d'une expérience intégrale d'altération d'un réseau de 163 fissures soumis à un gradient thermique.
L'utilisation du code géochimique HYTEC dans le cadre cette étude révèle les bonnes potentialités du logiciel cependant le modèle cinétique d'altération reste à améliorer.
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Dates et versions

tel-00392439 , version 1 (08-06-2009)

Identifiants

  • HAL Id : tel-00392439 , version 1

Citer

Laure Chomat. Compréhension de l'altération à long terme des colis de verre R7T7 : étude du couplage chimie transport dans un milieu fissuré. Chimie. Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 2008. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00392439⟩
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