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Theses Year : 2009

Control of the quantum properties of semiconductor nanocrystals fluorescence

Contrôle des propriétés quantiques de fluorescence des nanocristaux semi-conducteurs

(1)
1
Piernicola Spinicelli
  • Function : Author
  • PersonId : 865486

Abstract

This thesis focuses on the characterization of nanocrystals whose structure allows to drastically reduce their blinking. The main property of these CdSe nanocrystals is that they are covered by a thick shell of CdS which preserves them from interactions with the surroundings. The realization of a very thick shell is at the origin of the suppression of the long low emitting periods. In addition, we found that if the hole is still blocked into the core of the nanocrystal, the electron is delocalized into the whole structure. This effect causes a reduction of the efficiency of Auger processes. At low pumping rates, this implies that the nanocrystals do not any more exhibit real off periods. This result, combined with measurements of lifetime corresponding to periods of extinction and emission, enabled us to calculate recombination rates of the various processes involved in a low excited nanocristal, whether it is neutral or ionized. At stronger pumping rates, we show the possibility to observe radiative cascades due to multiexcitonic recombinations. The last part of the thesis concerns preliminary results we obtained controlling the emission of nanocrystals by coupling it with a Bragg mirrors photonic cavity. We observed the emission of single photons and we demonstrated the effect of the cavity on the radiative lifetime of individual nanocrystals.
Cette thèse a porté principalement sur la caractérisation de nanocristaux dont la structure permet de réduire de façon drastique leur scintillement. La caractéristique essentielle de ces nanocristaux de CdSe est qu'ils sont entourés d'une coquille épitaxiée très épaisse de CdS qui les préserve d'interactions trop importantes avec l'extérieur. La réalisation d'une coquille très épaisse permet de supprimer les longues périodes d'extinction. De plus, on a pu vérifier que si le trou reste localisé dans le coeur du nanocristal, l'électron est délocalisé dans l'ensemble de la structure. Cet effet de délocalisation provoque une réduction de l'efficacité des processus Auger. À bas taux de pompage, cette propriété implique que les nanocristaux ne présentent plus d'états réellement éteints. Ce résultat, associé aux mesures des durées de vie correspondant aux périodes d'extinction et d'émission, nous a permis de calculer les taux de recombinaisons des différents processus en jeu dans un nanocristal faiblement excité, qu'il soit neutre ou ionisé. A plus fort taux de pompage, nous montrons la possibilité d'observer des cascades radiatives consécutives à des recombinaisons d'états multiexcitoniques. La dernière partie a été consacrée à des premiers résultats concernant le contrôle de l'émission de nanocristaux par leur insertion dans des cavités photoniques à miroirs de Bragg. Nous observons l'émission de photons uniques et nous démontrons l'effet de la cavité sur la durée de vie radiative des nanocristaux.
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Dates and versions

tel-00440992 , version 1 (14-12-2009)

Identifiers

  • HAL Id : tel-00440992 , version 1

Cite

Piernicola Spinicelli. Contrôle des propriétés quantiques de fluorescence des nanocristaux semi-conducteurs. Physique [physics]. Université Paris-Diderot - Paris VII, 2009. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00440992⟩
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