Quantitative Transmission Electron Microscopy Study of III-Nitrides Semiconductors Nanostructures - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2010

Quantitative Transmission Electron Microscopy Study of III-Nitrides Semiconductors Nanostructures

Etude des nanostructures de semi-conducteurs à large bande interdite par Microscopie électronique en Transmission quantitative

Résumé

This thesis is dedicated to the study of GaN quantum dots (QD) grown on AlGaN templates. GaN/AlGaN QD structures are promising for the development of high-efficient electro-optical applications. The optical properties of QD samples are governed by the QD morphology since the energy spectrum of localized exciton strongly depends on the QD size. The study of objects as small as QDs (their typical height is between 3 and 5 nm) requires the employment of a method, which combines atomic-scale resolution with capacities of quantitative analysis. High-resolution transmission electron microscopy (HRTEM) is the tool-of-choice for so challenging objectives. HRTEM imaging has a wide range of applications; besides GaN, it can be employed for studying the different semiconductor systems. That is why the First Chapter is dedicated to a detailed introduction of this method. First, the background of the electron interaction with matter is given. Then, the different types of electron contrast, including HRTEM contrast, are explained. The main limitations of high-resolution microscopy and the ways of spatial resolution improvement are also described. In the same Chapter, the fundamentals for the local composition determination by means of relative atomic displacement measurement are given. A brief description of two analytical TEM techniques, which were used in this thesis, is presented at the end. The Second Chapter is consecrated to the introduction of gallium nitride. We present the actual fields of application of this semiconductor, and some fundamental problems related with its epitaxial growth. After that, Molecular Beam Epitaxy and MetalOrganic Vapour Phase Epitaxy, the two epitaxial techniques commonly used for the GaN growth, are described. This Chapter is finished by the characterization of the structural properties of nitride materials, including their crystal structure and elastic properties. In the Third Chapter, the adaptation of the HRTEM imaging for the study of GaN-based materials is presented. First, the principle of heterostructure composition evaluation by means of the relative atomic displacement measurement is stated. The impact of epilayer lattice distortion along the growth direction is taken into account analytically. A numerical relation between the local lattice parameter and the concentration x of InxGa1-xN/GaN and AlxGa1-xN/Al0.5Ga0.5N alloy is determined. The comparison of two strain measurement techniques, geometric phase analysis and projection method, is then presented. Both methods are applied to a set of generated images in order to evaluate their performance in strain measurements at sharp interfaces and in treatment of noisy images. The last part of the Chapter contains a validation of HRTEM acquisition conditions. On-axis and off-axis HRTEM images are simulated by Electron Microscopy Software with imaging parameters typical for a JEOL 2010F and a Cs-corrected Titan 80-300 microscopes. Strain maps calculated by geometric phase analysis (GPA) from HRTEM images are analysed in order to determine the optimum image condition for strain measurements. The study of GaN/AlGaN QD structures is presented in the Fourth Chapter. The Chapter is separated into several parts according to the investigation logic. The examination starts by the study of surface GaN QD morphology evolution due to QD burying by AlGaN and AlN layers. The AlGaN barriers microstructure is examined first by HRTEM and then by scanning transmission electron microscopy in high-angle annular dark-field (STEM-HAADF) mode. Then, the determination of the AlGaN barriers composition variations by various methods, including electron energy loss spectroscopy (EELS), is presented. The study is continued by the investigations of the initial stages of the QD capping with an AlGaN layer. Cs-corrected HRTEM and probe-corrected high-resolution scanning TEM were employed for this aim. The examination of GaN/AlGaN QDs was completed by the study of anisotropic GaN islands frequently called Quantum Dashes. Finally, the main results of the quantitative TEM study of GaN nanostructures are discussed and possible mechanisms of observed phenomena are proposed.
Cette thèse est dédiée à l'étude et à la caractérisation de boîtes quantiques (BQs) GaN réalisées sur une couche épaisse d'Al0.5Ga0.5N. Une BQ se comporte comme un puits de potentiel qui confine les porteurs de charges dans les trois dimensions de l'espace. Le spectre d'énergie d'exciton localisé dans une BQ dépend fortement de sa taille, qui est de l'ordre de quelques nanomètres. La compréhension des mécanismes de croissance et des propriétés physiques et structurelles des objets nanométriques, telles que des BQs, nécessite l'utilisation d'outils de caractérisation adaptés à leur faible taille. La microscopie électronique en transmission (MET), largement employée dans ce travail, est une des rares techniques qui permettent ce genre d'études. Le premier chapitre est consacré à l'introduction des fondements physiques de la microscopie électronique en transmission et à ses modes de fonctionnement. La technique de microscopie électronique en transmission haute résolution (METHR) et les facteurs limitant la résolution du microscope sont discutés en détail. Ensuite, les aspects de microscopie quantitative, tels que la simulation des images METHR et les méthodes de mesure de contrainte de la maille atomique à partir d'images METHR sont présentés. Deux techniques complémentaires au METHR, notamment l'imagerie en contraste de Z en mode balayage (STEM-HAADF) et la spectroscopie des pertes d'énergie (EELS) sont introduites à la fin de ce chapitre. Dans le deuxième chapitre les champs d'application des nitrures d'éléments-III et certains problèmes fondamentaux liés à leur croissance épitaxiale sont discutés. Après cela, deux techniques de la croissance de ce type d'hétérostructures - l'épitaxie par jets moléculaires (EJM) et l'épitaxie en phase vapeur d'organo-métalliques (EPVOM) - sont présentées. Ce chapitre se termine par la description des propriétés structurales des matériaux nitrures, y compris leur structure cristalline et les propriétés élastiques. Dans le troisième chapitre, l'adaptation de l'imagerie METHR pour l'étude des matériaux à base de GaN est présentée. Tout d'abord, le moyen d'évaluation de la composition chimique dans une hétérostructure par la mesure des contraintes de la maille atomique à partir d'images METHR est décrit. L'effet de la distorsion de la maille atomique d'une couche mince due au désaccord paramétrique est pris en compte de manière analytique. Un rapport numérique entre le paramètre de réseau local et la composition des alliages InxGa1-xN/GaN et AlxGa1-xN/Al0.5Ga0.5N est déterminé. L'influence des incertitudes des constantes élastiques ainsi que l'effet de la relaxation de surface sur la précision de la détermination de la composition sont discutés. Ensuite, une comparaison de deux techniques de mesure de contrainte, l'analyse des phases géométriques (GPA) et la méthode de projection, est présentée. Pour réaliser le traitement des images HRTEM dans l'espace réel (méthode de projection) un script dédié a été développé. Les deux méthodes ont été appliquées à des images modèles afin d'évaluer leurs performances pour la mesure des variations rapides de contrainte et pour le traitement des images bruitées. Il a été montré que la méthode GPA peut créer des fluctuations artificielles là où la contrainte varie rapidement. La méthode de projection est capable de mesurer les variations rapides de contrainte à l'échelle atomique, mais sa précision diminue considérablement pour les images bruitées. Les effets des conditions d'imagerie sur les mesures de contrainte ont été mis en évidence dans la dernière partie de ce chapitre. Les images METHR en axe de zone et hors axe de zone ont été simulées par le logiciel Electron Microscopy Software (EMS) en utilisant les paramètres d'imagerie typique pour un microscope JEOL 2010F et un microscope Cs-corrigé Titan 80-300. Le rôle critique de l'épaisseur de l'échantillon pour l'imagerie quantitative METHR en axe de zone a été montré. Les gammes de défocalisation appropriées pour une détermination fiable des déplacements atomiques pour certaines épaisseurs d'échantillon ont été déterminées. La même étude a été faite pour des images METHR acquises hors axe de zone. Les conditions d'acquisition METHR adaptées aux mesures de contrainte ont été appliquées pour l'étude des BQs GaN/AlGaN. Cette étude, présentée dans le quatrième chapitre, a révélé plusieurs phénomènes originaux pour les nitrures d'éléments III. Un changement de forme des BQs de surface de pyramides parfaites à pyramides tronquées avec l'augmentation de l'épaisseur nominale de GaN déposé a été observé. Le recouvrement des BQs par une couche d'AlGaN mène à une modification de leur forme de pyramide parfaite à pyramide tronquée. Dans le même temps, le volume moyen des BQs augmente. Un comportement similaire a été révélé pour des BQs GaN recouvertes par de l'AlN. Une séparation de phase a été observée dans les barrières AlGaN recouvrant les BQs avec formation de zones riches en Al au-dessus des BQs et de régions riches en Ga placées autour des zones riches en Al. La concentration en Al dans les zones riches en Al est d'environ 70% et elle diminue avec la distance à la BQ; la concentration en Ga varie de 55% à 65%. Les facettes latérales des zones riches en Al sont bien définies, leur forme et leur taille sont similaires à celles des BQs au-dessus desquelles elles sont placées. Une séparation de phase a également été observée dans les échantillons avec des boîtes quantiques anisotropes (quantum dashes). Les observations en microscopie électronique en transmission à balayage en mode Z-contraste (STEM-HAADF) ont fourni une preuve indépendante du phénomène de séparation de phases dans les barrières AlGaN. De plus, l'intensité des images HAADF a été convertie en compositions locales en gallium, à l'aide de simulations du signal HAADF. La concentration moyenne en Al de 70% dans les zones riches en Al obtenue par l'analyse HAADF a été confirmée par spectroscopie de pertes d'énergie électronique. En outre, l'analyse précise du changement de l'énergie de plasmon a révélé une diminution progressive de la composition en Al avec l'augmentation de la distance à la BQ. Pour expliquer les phénomènes observés, différents modèles basés sur les données expérimentales ont été élaborés. Nos explications sont fondées sur le principe de minimisation de l'énergie totale des BQs. La variété des formes des BQs de surface est expliquée par la compétition entre l'énergie de surface et l'énergie élastique accumulée dans les BQs. L'augmentation du volume des BQ pendant leur recouvrement est expliqué par le transport de GaN de la couche de mouillage vers la BQ, qui peut aussi être relié à une baisse de l'énergie élastique. Une séparation de phase dans les barrières AlGaN est aussi expliquée par la relaxation de la contrainte introduite par la présence des BQs. Plusieurs voies, basées sur les résultats de cette étude et en vue de l'amélioration des propriétés des dispositifs optoélectroniques sont proposées. Par exemple, la fabrication de BQs sans couche de mouillage est une approche perspective pour augmenter l'efficacité de photoluminescence.
Fichier principal
Vignette du fichier
Thesis_Korytov.pdf (33.57 Mo) Télécharger le fichier
Loading...

Dates et versions

tel-00520605 , version 1 (23-09-2010)

Identifiants

  • HAL Id : tel-00520605 , version 1

Citer

Maxim Korytov. Quantitative Transmission Electron Microscopy Study of III-Nitrides Semiconductors Nanostructures. Condensed Matter [cond-mat]. Université Nice Sophia Antipolis, 2010. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00520605⟩
287 Consultations
1115 Téléchargements

Partager

Gmail Facebook X LinkedIn More