Nanostructures, from fabrication to properties
Nanostructures, de l'élaboration aux propriétés
Résumé
The work presented in this memorandum sums up a significant part of my research activity in surface
science. The adopted central theme belongs to the nanoscience research area, from the fabrication of
structures of interest to their physical properties.
Nanoscience and nanotechnology manipulate elementary entities, such as atoms and molecules, to
fabricate coherent structures of specific functional properties. This objective is achieved through two different
approaches, either a descending top down or an ascending bottom-up way. The top-down approach proceeds
by continuous down scaling of objects and structures validated at macro and mesoscopic scales. On the
opposite the ascending bottom-up route seeks to have elementary bricks built up into increasingly complex
assemblies. This work aims at an illustration of the ascending way.
In a first part, I report a series of works dedicated to the fabrication of nanostructures of interest
taking advantage of spontaneous physical processes leading to spatial self-organization. Particular emphasis is
given to two surface structuration methods (i) the growth kinetic instabilities and (ii) the supramolecular selfassembling
processes. A growth instability is an out of equilibrium process intrinsic to the growth of a crystal.
These morphological instabilities result from the interplay between antagonist forces and are responsible for
the efficient in-plane nanostructuration of the growth interface on a 10-nanometer scale. For stepped surfaces,
also known as vicinal surfaces, the morphological growth instabilities at work close to the room temperature
are the meandering and the step bunching instabilities. For their parts self-assembling processes are
spontaneous processes responsible for the reversible organization of molecular units into ordered structures by
non-covalent interactions at a solid surface. Precise handling of the latter allows for direct driving of the
ordering pattern. This method needs a clear understanding of supramolecular architectures and makes use of
molecular engineering capabilities. The use of surface reconstructions and light matter interaction are also
briefly mentioned.
Beyond purely dimensional aspects, this work aims at the investigation and development of specific
functional aspects of the fabricated nanostructures. In a second part of the manuscript, I so focus on some
results on the physical properties of supramolecular architectures (molecular sieve) and the plasmonics of
nano-objects. For the latter a particular emphasis is given to an efficient near field mapping technique, the
photoemission electron microscopy.
Ce travail de synthèse reprend une part significative de mon activité de recherche en physique des
surfaces. Le fil conducteur adopté relève de la thématique nanoscience, de l’élaboration de structures
d’intérêt à leurs propriétés physiques.
Nanoscience et nanotechnologie envisagent la manipulation et l’agencement d’entités élémentaires
(atomes, molécules) sous forme de structures cohérentes à usages fonctionnels. Cet objectif est accessible via
deux voies distinctes, une voie descendante top-down et une voie ascendante bottom-up. La voie descendante
procède par miniaturisation progressive d’objets et de structures validés aux échelles macro- et mésoscopique.
La voie ascendante consiste à assembler des composants élémentaires (atomes, molécules) pour fabriquer des
structures fonctionnelles de complexité croissante. Ce travail de synthèse constitue une illustration de la voie
ascendante.
Dans une première partie, je rapporte une série de travaux consacrés à l’élaboration de structures
d’intérêt par la mise à profit de phénomènes physiques spontanés d’auto-organisation spatiale. Deux outils de
nanostructuration des surfaces sont plus particulièrement traités. Il s’agit des instabilités cinétiques de
croissance et des processus d’autoassemblage supramoléculaire. Le premier désigne un processus hors
d’équilibre intrinsèque à la croissance par épitaxie d’un cristal. Ces instabilités morphologiques, issues de la
compétition entre forces antagonistes, structurent efficacement l’interface de croissance à l’échelle de la
dizaine de nanomètres. Dans le cas de surfaces à marches, surfaces dites vicinales, les instabilités à l’oeuvre au
voisinage de la température ambiante sont les instabilités de méandre et de mise en paquets des fronts de
marche. Le second outil vise au pilotage de la physique d’assemblage de molécules à la surface d’un solide au
travers de la maîtrise des interactions molécule\substrat. Ce travail s’appuie sur un effort de compréhension
des architectures supramoléculaires et une étape d’ingénierie amont des molécules cibles. En complément,
l’emploi de reconstructions de surface et de processus d’interaction lumière matière sont également abordés.
Au–delà des aspects purement dimensionnels, ce travail s’attache à l’étude et la mise en valeur de
certains aspects fonctionnels des nanostructures obtenues. Dans une seconde partie de ce document, j’aborde
ainsi quelques résultats liés aux propriétés physiques des assemblages supramoléculaires (fonctions de
tamis moléculaires) et à la plasmonique de nano-objets métalliques via la mise à profit d’une alternative aux
outils d’investigation usuels, à savoir la microscopie de photoémission d’électrons.
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