Excitations électroniques et magnétisme des matériaux : calcul ab initio de l'absorption X et du dichroïsme circulaire magnétique au seuil K - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2009

Electronic excitations and magnetism of materials : ab initio calculation of K-edge X-Ray absorption and X-Ray Circular Magnetic dichroism

Excitations électroniques et magnétisme des matériaux : calcul ab initio de l'absorption X et du dichroïsme circulaire magnétique au seuil K

Résumé

Experimental measurements of X-ray absorption (XAS) and magnetic circular dichroism (XMCD) are widely used to study electronic excitations and magnetism in materials. Theoretical interpretations of those measurements play a crucial role in the understanding of those studies. We have developped new methods to calculate X-ray absorption and XMCD at the K edge based on the use of the density functionnal theory (DFT), of pseudopotentials and of the continued fraction approach. Those methods allow a parameter free treatment of the core hole. We applied those methods on a wide range of materials, from weak to strong electronic correlation, in order to see if a monoparticle approximation could describe XAS and XMCD spectra.We rst sudied the X-ray absorption of graphene, a weakly correlated material, in order to determine if the interlayer state responsible for the supraconductivity of intercalated graphites could be seen in XAS, as suggested by recent experiments. We then calculated the strongly correlated systems NiO, CoO, CuO, La2CuO4 and Ca2−xCuO2Cl2. We showed the presence of non-local excitations in the dipolar part of the absorption spectra in those systems, and proposed an independant method to measure the charge-transfer gap based on the XAS of a hole-doped system. We showed the importance of many-body eects in the edge region and attributed them to multi-determinant eects with the help of a concolution with photoemission formula. Last, we successfully calculated the XMCD spectra of iron and cobalt under pressure, and discussed of the relative importance of dipole and quadrupole transitions, of anisotropy and of the accuracy of sum rules.
Les mesures d'absorption X et de dichroïsme circulaire magnétique sont largement utilisées pour étudier les excitations électroniques et le magnétisme des matériaux. Ces études dépendent de manière cruciale de l'interprétation théorique des mesures expérimentales. Nous avons développé de nouvelles méthodes de calcul de l'absorption X (XAS) au seuil K et du dichroïsme magnétique circulaire (XMCD) au seuil K basées sur l'utilisation de la théorie de la fonctionnelle de densité (DFT), des pseudopotentiels et de la fraction continue. Ces méthodes permettent le traitement des eets du trou de coeur dans une approche sans paramètre libre. Nous avons appliqué ces méthodes à toute une gamme de matériaux, en allant de la faible corrélation vers la forte corrélation électronique, an de voir si une approximation monoparticule pouvait décrire les spectres XAS et XMCD. Nous avons d'abord étudié les spectres XAS du graphène, matériau faiblement corrélé, an de déterminer si l'état  interlayer , responsable de la supraconductivité dans les graphites intercalés, pouvait être vu en XAS comme suggéré par des mesures récentes. Nous avons ensuite abordé les systèmes à forte corrélation que sont NiO, CoO, CuO, La2CuO4 et Ca2−xCuO2Cl2. Nous avons montré la présence d'excitations non locales dans la partie dipolaire des spectres XAS dans ces systèmes, ce qui nous a permis de proposer une nouvelle méthode indépendante de mesure de la largeur de la bande interdite basée sur le XAS dans un système dopé avec des trous. Nous avons montré l'importance des effets à N corps dans la région du seuil de ces spectres et avons attribué cela à des effets à plusieurs déterminants de Slater à l'aide d'une formule de convolution par la photoémission. Enfin, le XMCD du fer et du cobalt sous pression sont calculés avec succès, ce qui permet de discuter de l'importance relative des transitions dipolaires et quadrupolaires, de l'anisotropie et de la pertinence de l'utilisation des règles de somme.
Fichier principal
Vignette du fichier
these.pdf (3.89 Mo) Télécharger le fichier

Dates et versions

tel-01336855 , version 1 (24-06-2016)

Licence

Paternité - Pas d'utilisation commerciale - Pas de modification

Identifiants

  • HAL Id : tel-01336855 , version 1

Citer

Christos Gougoussis. Excitations électroniques et magnétisme des matériaux : calcul ab initio de l'absorption X et du dichroïsme circulaire magnétique au seuil K. Science des matériaux [cond-mat.mtrl-sci]. Université Pierre et Marie Curie, 2009. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-01336855⟩
181 Consultations
123 Téléchargements

Partager

Gmail Facebook X LinkedIn More