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Thèse Année : 2019

Nanocomposites materials based on conductive oxides for electric power generation to humid environments and for new electrocatalytic applications

Matériaux nanocomposites à base d'oxydes conducteurs pour la génération d'énergie électrique en milieux humides et pour de nouvelles applications électrocatalytiques

Résumé

An "Unusual" behavior of oxide anodes in aqueous media, compared with metal anodes, began to attract the attention of researchers as early as the 1960s. During the activation process, electrons placed in the valence band (VB) of a semiconductor material leave their energy level and move towards the conduction band (CB) thereby forming electronic holes able to proceed at the direct oxidation of adsorbed hydroxyl anions, thereby transforming them into hydroxyl radicals HO•, which are extremely powerful oxidizing agents. This consideration makes it possible to explain why the oxidation of organic pollutants in water is always higher on the oxide anodes than on the metal anodes. The reaction cycle is as follows:H2O + MOx ["Catalytic" site] MOx•HO•ads + H+ + 1 e- then MOx•HO•ads + RH MOx + H2O + R’Although widely used in electrocatalysis water depollution processes, the mechanism describing the interactions between oxide anodes and water is poorly understood.The ambition of this thesis is to demonstrate the feasibility of recovering electrical charges from water using a metal oxide anode, SnO2:F was chosen as the model anode. The demonstration of this hypothesis follows 5 steps: 1. Understand why water is able to behave as a reducing agent and therefore share its electric charge with external consumers through metal oxide surfaces. 2.Conceptualize the mode of action of oxide anodes in humid environments. Develop a clear vision on the mechanism of this phenomenon, study it in detail and objectively confirm its main stages through experimental results. 3.Conceptualize, from the point of view of chemical compositions as well as physicochemical and electro-physical properties, promising active materials applicable as generators of elementary electrical charges from wetlands. 4.Choose, develop and test appropriate active materials, that is to say, meet the requirements, in terms of chemical compositions and electro-physical properties, fixed in the previous point. 5.Conclude by the proposal of a method of estimating the energy efficiency of the process under development and the prospects of applications.
Un comportement « inhabituel » des anodes d'oxyde dans les milieux aqueux, par rapport aux anodes métalliques, a commencé à attirer l'attention des chercheurs dès les années 1960. Pendant le processus d'activation, les électrons placés dans la bande de valence (VB) d'un corps semi-conducteur quittent leur niveau d'énergie et se déplacent vers la bande de conduction (CB) formant ainsi des trous électroniques capables de procéder à une oxydation directe des anions d’hydroxyles adsorbés , les transformant ainsi en radicaux hydroxyles HO•, qui sont des agents oxydants extrêmement puissants. Cette considération permet d’expliquer pourquoi l'oxydation des polluants organiques dans l'eau est toujours plus élevée sur les anodes d'oxyde que sur les anodes métalliques. Le cycle réactionnel est le suivant :H2O + MOx [site « Catalytique »] MOxHO•ads + H+ + 1 e- puis MOxHO•ads + RH MOx + H2O + R’Bien que largement utilisé dans les procédés de dépollution de l’eau par électrocatalyse, le mécanisme décrivant les interactions entre les anodes d’oxydes et l’eau est mal connu.L’ambition de cette thèse est de démontrer la faisabilité de la récupération de charges électriques à partir de l’eau en utilisant une anode d’oxyde métallique, SnO2:F a été choisi comme anode modèle. La démonstration de cette hypothèse passe en 5 étapes : 1.Comprendre pourquoi l’eau est capable de se comporter en tant qu’agent réducteur et donc partager sa charge électrique avec des consommateurs extérieurs au travers des surfaces d’oxydes métalliques. 2.Conceptualiser le mode d’action des anodes d’oxydes dans les milieux humides. Développer une vision claire sur le mécanisme de ce phénomène, l’étudier de façon détaillée et confirmer objectivement ses étapes principales par l’intermédiaire de résultats expérimentaux. 3.Conceptualiser, tant du point de vue des compositions chimiques que des propriétés physico-chimiques et électro-physiques, des matériaux actifs prometteurs applicables en tant que générateurs de charges électriques élémentaires à partir des milieux humides. 4.Choisir, élaborer et tester des matériaux actifs appropriés, c’est-à-dire répondant aux exigences, en terme de compositions chimiques et de propriétés électro-physiques, fixées au cours du point précédent. 5.Conclure par la proposition d’une méthode d’estimation de l’efficacité énergétique du procédé en cours de développement et sur les perspectives d’applications.
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Dates et versions

tel-02894565 , version 1 (09-07-2020)

Identifiants

  • HAL Id : tel-02894565 , version 1

Citer

Valentin Ledoux. Matériaux nanocomposites à base d'oxydes conducteurs pour la génération d'énergie électrique en milieux humides et pour de nouvelles applications électrocatalytiques. Matériaux. IMT - MINES ALES - IMT - Mines Alès Ecole Mines - Télécom, 2019. Français. ⟨NNT : 2019EMAL0002⟩. ⟨tel-02894565⟩
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