Nanoparticles of molecular superconductors of к-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 and TTF[Ni(dmit)2]2: synthesis, vibrational properties and superconducting state studied by Raman spectroscopy. - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2020

Nanoparticules de supraconducteurs moléculaires de к-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 et de TTF[Ni(dmit)2]2 : synthèses, propriétés vibrationnelles et état supraconducteur étudiés par spectroscopie Raman.

Nanoparticles of molecular superconductors of к-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 and TTF[Ni(dmit)2]2: synthesis, vibrational properties and superconducting state studied by Raman spectroscopy.

Résumé

Organic superconductors are characterized by a rich pattern of phase: superconductivity, charge density wave, spin density wave, transition of Mott, antiferromagnetic fluctuations . Although these materials have been studied in the form of single crystals since the early 1980s, the study of their properties in the form of nanoparticles has been little discussed. In the course of this thesis, different avenues are explored in order to synthesize NPs of two organic superconductors: Kappa-(ET)2Cu(NCS)2 and TTF[Ni(dmit)2]2. The samples with the narrowest size distribution, the largest homogeneity (absence of microcrystals) and purity have been selected to compare their physical properties to those of the corresponding bulk materials. The study by Raman spectroscopy of Kappa-(ET)2Cu(NCS)2 has highlighted the following anomalies in the temperature dependency of intermolecular phonons: these anomalies appear around Tcoh = 50 K in the metallic phase of the massif and the NPs. They probably highlight the coupling of intermolecular phonons with antiferromagnetic fluctuations around Tcoh. Preliminary measurements in the superconducting phase indicate a Raman signature of the superconducting state of the massif. Magnetic and resistivity measurements have shown that the NPs retain their superconducting nature. The compound TTF[Ni(dmit)2]2 is characterized by the occurrence of fluctuations of Load Density Waves (LWD) from room temperature to approx. 50 K, the temperature at which the ODC gap opens along the Ni(dmit)2 chains. We explored the coupling of two low-energy phonons with this ODC state and put the opening of a gap in the Raman electronic continuum to an energy of 4 meV in the massif and the NPs. NPs are more sensitive to antiferromagnetic fluctuations in ET2Cu(NCS)2 and ODC-type fluctuations in TTF[Ni(dmit)2]2. This could be a the major effects of size reduction.
Les supraconducteurs organiques sont caractérisés par un riche diagramme de phase : supraconductivité, onde de densité de charge, onde de densité de spin, transition de Mott, fluctuations antiferromagnétiques . Bien que ces matériaux aient été étudiés sous forme de monocristal depuis le début des années 1980, l’étude de leurs propriétés sous forme de nanoparticules n’a été que peu abordée. Au cours de cette thèse, différentes pistes sont explorées afin de synthétiser des NPs de deux supraconducteurs organiques : Kappa-(ET)2Cu(NCS)2 et TTF[Ni(dmit)2]2. Les échantillons présentant la distribution en taille la plus étroite, la plus grande homogénéité (absence de microcristaux) et pureté ont été sélectionnés afin de comparer leurs propriétés physiques à celles des matériaux massifs correspondants. L’étude par spectroscopie Raman de Kappa-(ET)2Cu(NCS)2 a mis en évidence des anomalies dans la dépendance en température de phonons intermoléculaires : ces anomalies apparaissent autour de Tcoh = 50 K dans la phase métallique du massif et des NPs. Elles mettent vraisemblablement en évidence le couplage de phonons intermoléculaires avec des fluctuations antiferromagnétiques autour de Tcoh. Les mesures préliminaires dans la phase supraconductrice indiquent une signature Raman de l’état supraconducteur du massif. Des mesures magnétiques et de résistivité ont montré que les NPs conservent leur caractère supraconducteur. Le composé TTF[Ni(dmit)2]2 est caractérisé par l’apparition de fluctuations d’Ondes de Densité de Charges (ODC) de la température ambiante jusqu’à environ 50 K, température à laquelle le gap d’ODC s’ouvre le long des chaines de Ni(dmit)2. Nous avons exploré le couplage de deux phonons à basse énergie avec cet état d’ODC et mis en évidence l’ouverture d’un gap dans le continuum électronique Raman à une énergie de 4 meV dans le massif et les NPs. Les NPs sont plus sensibles aux fluctuations antiferromagnétiques dans ET2Cu(NCS)2 et aux fluctuations de type ODC dans TTF[Ni(dmit)2]2. Cela pourrait être un des effets majeurs de la réduction de taille.
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  • HAL Id : tel-03003484 , version 1

Citer

Marco Revelli Beaumont. Nanoparticles of molecular superconductors of к-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 and TTF[Ni(dmit)2]2: synthesis, vibrational properties and superconducting state studied by Raman spectroscopy.. Electrons fortement corrélés [cond-mat.str-el]. Université Paul Sabatier - Toulouse 3, 2020. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-03003484⟩
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