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Thèse Année : 2014

Electronic Coulomb Correlations in Transition Metal Pnictides

Les Corrélations Electroniques dans les Pnictures de Métaux de Transition

Résumé

In this thesis, we discuss the role of electronic Coulomb correlations in the spectral properties of iron and cobalt pnictides in the paramagnetic state. These materials belong to a new family of high-temperature superconductors discovered in 2008, with a maximum critical temperature of 56 K at present. The superconducting state emerges from the paramagnetic state, in which the electrons display many-body effects due to the importance of Hund’s coupling. This leads to middle-range renormalizations of the quasiparticle dispersion with an enhancement of the effective mass by a factor of 2 to 5, a finite quasiparticle lifetime, and a bad-metal behavior. Our work is based on the comparison between experimental data from angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) and numerical calculations combining density functional theory (DFT) with dynamical mean-field theory (DMFT). Our theoretical technique is fully ab-initio, in the sense that all quantities are obtained from the experimental crystal structure of the material under consideration. In particular, we compute the value of the on-site Coulomb interaction by constrained-random phase approximation (cRPA) and take into account its frequency dependence. Furthermore, we go beyond the local density approximation (LDA) by including the effects of nonlocal screened exchange created by the Fock term of a Yukawa potential. We apply these techniques to the study of the electronic properties of transition-metal pnictides. We focus on three compounds: BaCo2As2 , CaFe2As2 and Ba2Ti2Fe2As4O. We calculate the spectral functions for all three materials and compare them directly to photoemission measurements, that we have taken in the case of CaFe2As2 . We demonstrate that the electron count in the metallic 3d correlated orbital is a key parameter for the strength of correlations and the coherence properties. In particular, we find a hole self-doping effect induced by the Ti2As2O layer that places the iron electrons of Ba2Ti2Fe2As4O in an incoherent state at 150 K, close to the physics of optimally-doped Ba0.6K0.4Fe2As2 . In contrast, we show that BaCo2As2 displays good Fermi-liquid behavior, which allows photoemission to capture a well-defined quasiparticle dispersion. We take advantage of this property to evaluate the antagonistic effects of the nonlocal screened exchange and of the frequency dependence of the dynamical Coulomb interaction. We find that neglecting both of them leads to an error cancellation which may produce a correct overall bandwidth. Conversely, one needs to take those effects into account for an accurate description of the Fermi surface and low-energy excitations, which are key to assessing the physics of BaCo2As2 and of pnictides in general.
Dans cette thèse, nous examinons l’impact des corrélations électroniques sur les propriétés spectrales des pnictures de fer et de cobalt dans la phase paramagnétique. Ces matériaux appartiennent à une nouvelle famille de supraconducteurs à haute température découverte en 2008, dont la température critique maximale relevée à ce jour est de 56 K. La phase supraconductrice se développe à partir de la phase paramagnétique, au sein de laquelle les effets de la formation d’un état à plusieurs corps par les électrons sont importants, du fait de la valeur élevée du couplage de Hund. Cela conduit à des renormalisations de la dispersion des quasiparticules (avec une masse effective multipliée par un facteur 2 à 5), à un temps de vie fini des quasiparticules, ainsi qu’à un comportement de type mauvais métal. Notre travail se fonde sur la comparaison entre des données expérimentales de photoémission résolue en angle (ARPES) et des calculs numériques combinant les calculs de structure électronique avec la théorie du champ moyen dynamique (DMFT). Nos calculs théoriques sont dits ab-initio, car toutes les quantités physiques sont déterminées uniquement à partir de la structure cristalline expérimentale du matériau étudié. Notamment, la technique de l’approximation de la phase aléatoire avec polarisation contrainte (constrained-RPA) nous permet d’obtenir la valeur de l’interaction de Coulomb sur site, dont nous prenons en compte la dépendance en fréquence. De plus, nous allons plus loin que l’approximation de la densité locale (LDA) en incluant les effets non-locaux du terme d’échange écranté dérivé à partir d’un potentiel de Yukawa. Nous appliquons ces techniques à l’étude des propriétés électroniques des pnictures de métaux de transition. Nous examinons trois composés: BaCo2As2 , CaFe2As2 et Ba2Ti2Fe2As4O. Pour chacun, nous calculons la fonction spectrale et la comparons avec les données de photoémission, que nous avons mesurées dans le cas de CaFe2As2 . Nous montrons que le nombre d’électrons dans l’orbitale 3d métallique corrélée est un paramètre clef qui contrôle la force des corrélations et la cohérence électronique du matériau. En particulier, nous trouvons un effet d’auto-dopage en trous induit par la couche Ti2As2O qui entraîne les électrons fer du Ba2Ti2Fe2As4O dans un état incohérent à 150 K, comparable à la physique du Ba0.6K0.4Fe2As2 dans son dopage optimal. A contrario, nous établissons que les électrons du BaCo2As2 sont à cette même température dans un état de type liquide de Fermi, ce qui permet à la photoémission d’obtenir la dispersion des quasiparticules de manière précise. Nous utilisons cette propriété pour évaluer les effets antagonistes de la non-localité du potentiel d’échange écranté et de la dépendance en fréquence de l’interaction de Coulomb dynamique. Nous montrons que l’approximation consistant à négliger ces deux effets peut produire une largeur de bande raisonnable, car les deux erreurs se compensent. En revanche, il est nécessaire de les prendre en compte afin de décrire correctement la surface de Fermi et les excitations de basse énergie, qui sont indispensables à la compréhension de la physique du BaCo2As2 et des pnictures en général.
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Dates et versions

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Identifiants

  • HAL Id : tel-03080219 , version 1

Citer

Ambroise van Roekeghem. Electronic Coulomb Correlations in Transition Metal Pnictides. Condensed Matter [cond-mat]. Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing (China); Ecole Polytechnique, Palaiseau (France), 2014. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-03080219⟩
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