Study on non-catalytic and catalytic reactivity of Biodiesel and model soot - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2019

Study on non-catalytic and catalytic reactivity of Biodiesel and model soot

Étude sur la réactivité catalytique et non catalytique du biodiesel et de suies modèles

生物柴油和模型碳烟的非催化与催化活性研究

Résumé

Diesel has been widely applied in the vehicle field due to its high efficiency, durability and low costs. However, the high emissions of particulate matter (PM) from Diesel exhaust gas have led to severe environmental pollution and human health threat. DPF aftertreatment system that combines the catalytic reactions is considered to be an efficient solution to meet the restrictive emission standards. MnOx-CeO2 mixed oxides have high redox ability and oxygen storage capacity, thus they as promising catalysts have been widely studied and employed in soot oxidation reactions. In the present research, it was found that NO adsorption/desorption on MnOx-CeO2 catalyst promoted the low-temperature reactivity of soot due to the changes in the surface Ce/Mn states and an increase of oxygen vacancies. Moreover, the active oxygen species generated from nitrates decomposition played an important role during the promoted soot oxidation. It was revealed that non-catalytic and catalytic reactivities of real Biodiesel and model soot samples were furthermore correlated with soot structural properties. In the presence of the MnOx-CeO2 catalyst, soot reactivity also depended both on reactant gas composition and on soot-catalyst contact. Besides, the activation of soot under O2 showed a positive role on its structural and surface properties and thereby enhanced its reactivity. In the end, a real Biodiesel soot was impregnated by Na, K or P, reactivity results evidenced that alkali metals Na and K exhibited a positive effect on soot oxidation but phosphorus showed an inhibition under both O2 and NOx + O2.
Le diesel a été largement utilisé dans le secteur automobile en raison de son efficacité élevée, de sa durabilité et de ses faibles coûts. Cependant, les émissions de particules provenant des gaz d'échappement diesel ont entraîné une grave pollution de l'environnement et une menace pour la santé humaine. Le système de post-traitement « filtre à particules » en combinant des réactions catalytiques est aujourd’hui considéré comme une solution efficace pour respecter les normes. Les matériaux de type oxydes mixtes MnOx-CeO2 ont une capacité rédox et une capacité de stockage d’oxygène élevée. Ils ont été largement étudiés et utilisés comme catalyseurs prometteurs dans les réactions d’oxydation des suies. Dans cette étude, il a été constaté que l'adsorption/désorption de NO sur le catalyseur MnOx-CeO2 favorisait la réactivité à basse température de la suie en raison des modifications des états Ce/Mn en surface et d'une augmentation des lacunes d'oxygène. De plus, les espèces d'oxygène actif générées par la décomposition des nitrates jouent un rôle important lors de l'oxydation favorisée de la suie. Nous avons montré que les réactivités non catalytiques et catalytiques de biodiesel réel et d'échantillons de suie modèles étaient en outre corrélées aux propriétés structurelles de la suie. En présence de MnOx-CeO2, la réactivité de la suie dépend aussi bien de la composition du gaz réactif que du contact catalyseur/suie. En outre, l'activation de la suie sous O2 joue un rôle positif sur ses propriétés structurelles et de surface et améliore ainsi sa réactivité. Finalement, une véritable suie de biodiesel a été imprégnée par Na, K ou P, les résultats de réactivité ont montré que les métaux alcalins, Na et K, avaient un effet positif sur l’oxydation de la suie, mais que le phosphore présentait lui une inhibition.
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-03144621 , version 1 (17-02-2021)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03144621 , version 1

Citer

Hailong Zhang. Study on non-catalytic and catalytic reactivity of Biodiesel and model soot. Catalysis. Sorbonne Université; Sichuan University, 2019. English. ⟨NNT : 2019SORUS438⟩. ⟨tel-03144621⟩
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