Spontaneous Compressive Raman technology: developments and applications - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2020

Spontaneous Compressive Raman technology: developments and applications

Raman comprimé: développements et applications

Camille Scotté

Résumé

Spontaneous Raman scattering is a physical process that provides a unique knowledge of materials at the molecular level. Its high chemical specificity with no labels motivates its use in many different fields, ranging from biomedical research to industrial quality control. Nevertheless, the efficiency of this simple process is limited by its extremely weak cross-section. Typically, the Raman scattered light is dispersed and collected onto an array detector, for several spatial positions of the sample, resulting in a hyperspectral image. Yet, this leads to the generation of overwhelmingly large data sets and to lengthy acquisitions. In situations where hyperspectral measurements simply aim to map the spatial distribution of molecules, the spectral data is unmixed in a postprocessing step, in order to detect molecular species and/or estimate their concentrations. In those cases, acquiring a complete vibrational spectrum per spatial pixel may be inefficient, and a massive speed-up can be achieved by encompassing compressive techniques in the acquisition process. Some strategies, including compressive Raman technology (CRT), use spectral a priori information to integrate chemometric analysis directly into the spectrometer hardware: the measurement is designed to directly probe quantities of interest to be estimated (e.g., molecular concentrations), rather than deducing them from complete hyperspectral measurements. In CRT, this is made possible by replacing the array detector by a single-pixel-detector, combined with a programmable optical filter. Based on the a priori known spectra of pure molecular species contained in the sample, these filters select accurately chosen spectral components and combine them into the detector. This thesis develops some theoretical and technological aspects of CRT and applies it to several concrete applications. In a first part of the work, we investigate the estimation precision achieved by CRT, show that our method of estimation is efficient, and experimentally validate this analysis. In a second part of the work, we compare CRT, to some extent, to commercial state-of- the-art instrumentation. We find some clear advantages in terms of acquisition speed and limit of detection. We also show some preliminary results that suggest its usefulness for fields related to biomedical imaging, pharmaceutical industry and the environment. Last, we take further advantage of the single-pixel architecture of CRT to perform multiplexed line-scan imaging. We quantify the potential gain of this approach in terms of signal-to-noise ratio, when the measurements are shot-noise limited.
La diffusion Raman spontanée permet de caractériser la composition d'un système chimique avec une forte sélectivité moléculaire. Ne nécessitant pas de marqueur, elle est utilisée dans de nombreux domaines, aussi variés que la recherche biomédicale ou que le contrôle qualité industriel. Néanmoins, l'efficience de ce simple processus est limitée par sa très faible section efficace. Généralement, le signal Raman est dispersé et détecté par une caméra, et ce pour plusieurs positions spatiales de l'échantillon, pour in fine former une image hyperspectrale. Cependant, cela génère de conséquents volumes de données, ainsi que des temps d'acquisition très longs. Dans les cas où l'acquisition d'une image hyperspectrale vise à cartographier la distribution spatiale des molécules, les données spectrales sont dé-mélangées dans une étape de post-traitement, afin de détecter les espèces moléculaires présentes ou estimer leurs concentrations. Dans ces situations, l'acquisition d'un spectre Raman complet par pixel spatial semble inefficace, et des vitesses plus rapides peuvent être obtenues grâce à des techniques d'acquisition comprimées. Certaines de ces stratégies, dont la technologie Raman comprimée (CRT), utilise de l'information a priori sur les spectres pour intégrer la chimiométrie directement dans le spectromètre: les mesures sont conçues pour sonder directement les quantités d'intérêt à estimer (ex. concentration des espèces), plutôt que de les déduire de l'image hyperspectrale. Dans CRT, la caméra est remplacée par un détecteur monocanal couplé à un filtre optique programmable. En utilisant les spectres Raman des espèces pures de l'échantillon - connus a priori -ces filtres sélectionnent des combinaisons de longueurs d'ondes bien choisies, qui sont ensuite sommées au niveau du détecteur. Cette thèse développe certains aspects théoriques et technologiques du CRT, et l'applique à des applications concrètes. Dans une première partie, nous étudions la précision d'estimation atteignable par CRT, montrons que notre méthode d'estimation est efficiente, et validons expérimentalement cette analyse. Dans un deuxième temps, nous comparons CRT, dans une certaine mesure, à l'état de l'art des spectromètres Raman commerciaux. Nous trouvons des avantages clairs en termes de vitesse d'acquisition et de limite de détection. Nous montrons aussi des résultats préliminaires qui suggèrent l'utilité de CRT pour certaines applications dans les domaines de l'imagerie biomédicale, de l'industrie pharmaceutique et de l'environnement. Enfin, nous utilisons l'architecture de CRT pour scanner l'échantillon ligne-par-ligne par multiplexage spatial. Nous quantifions le gain potentiel de cette approche en termes de rapport signal sur bruit, quand la mesure est limitée par le bruit de photon.
Fichier principal
Vignette du fichier
1Thesis_scotte2020final.pdf (56.01 Mo) Télécharger le fichier
Origine : Fichiers produits par l'(les) auteur(s)

Dates et versions

tel-03183047 , version 1 (26-03-2021)
tel-03183047 , version 2 (30-06-2021)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03183047 , version 1

Citer

Camille Scotté. Spontaneous Compressive Raman technology: developments and applications. Optics [physics.optics]. Université d'Aix-Marseille, 2020. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-03183047v1⟩
225 Consultations
59 Téléchargements

Partager

Gmail Facebook X LinkedIn More