Impact de la micro-hydratation sur la réactivité et étude de la photoionisation dissociative de petites molécules organiques d'intérêt prébiotique - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2020

Effect of micro-hydration on reactivity and study of the photoionisation dissociative of small organic molecules of prebiotic interest

Impact de la micro-hydratation sur la réactivité et étude de la photoionisation dissociative de petites molécules organiques d'intérêt prébiotique

Résumé

The aim of this thesis was to study the role of non-covalent interactions on the rupture or on the formation of chemical bonds. More precisely, we studied the ionization and dissociative ionization of two prebiotic precursors of astrochemical interest: propynal and methylketene. In the case of methylketene, the influence of the formation of a non-covalent dimer on the fragmentation pathways was demonstrated. We were also interested in characterizing the microhydration of small molecules: trimethylamine oxide, acetic acid and methylamine. In the case of acetic acid and methylamine, we showed how this microhydration affects the reaction of the peptide-like CN bond formation. These studies were performed using DFT and post-Hartree-Fock calculations coupled with the use of interpretative quantum chemistry tools, to investigate the peferential directions of approach of two partners (Molecular Electrostatic Potential Analysis, MESP) and to qualitatively and quantitatively characterize the intermolecular interactions (Quantum Theory of Atoms in the Molecule, QTAIM).
Cette thèse avait pour objet l'étude du rôle des interactions non-covalente sur la rupture ou la formation de liaisons chimiques. Plus précisément, nous avons étudié l'ionisation et l'ionisation dissociative de deux précurseurs prébiotiques d'intérêt astrochimique : le propynal et le méthylcétène. Dans le cas du méthylcétène, l'influence de la formation d'un dimère non-covalent sur les voies de fragmentation a pu être mise en évidence. Nous nous sommes également intéressés à la caractérisation de la micro-hydratation de petites molécules : triméthylamine oxyde, acide acétique et méthylamine. Dans le cas de l'acide acétique et de la méthylamine, nous avons montré comment cette micro-hydratationimpactait la réaction de formation d'une liaison C-N de type liaison peptique.Ces études ont été réalisées grâce à des calculs DFT et post-Hartree-Fock couplés à l'utilisation d'outils interprétatifs de chimie quantique, pour rechercher les directions d'approche de deux partenaires à longue distance (analyse du potentiel électrostatique moléculaire, MESP) et pour caractériser qualitativement et quantitativement les interactions intermoléculaires formées (théorie quantique des atomes dans la molécule, QTAIM)
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-03402509 , version 1 (25-10-2021)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03402509 , version 1

Citer

Imene Derbali. Impact de la micro-hydratation sur la réactivité et étude de la photoionisation dissociative de petites molécules organiques d'intérêt prébiotique. Chimie théorique et/ou physique. Sorbonne Université, 2020. Français. ⟨NNT : 2020SORUS297⟩. ⟨tel-03402509⟩
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