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Thèse Année : 2020

Microfluidic-based colloidal ZnO microcapsules : synthesis, structure,organization and first applications

Synthèse, structure, organisation et premières applications des microcapsules colloïdales de ZnO élaborées par voie microfluidique

Résumé

This work focuses on the development of an original droplet-based microfluidics approach to generate highly monodisperse micrometer-sized ZnO spheres with well-controlled size and morphology. This approach is straightforward, and promising not only for the fabrication of uniform-sized ZnO microcapsules, with adjustable size and precise control at the microscale, but also for gaining new insights into the understanding of colloidal growth processes and self-organization of ZnO nanoparticles by the microfluidic route. In addition, such microparticles may find interesting applications in many areas such as photonics, photovoltaics, or biomedecine. This work deals with the effect of handling parameters on droplet formation, size, and stability of the resulting microspheres, as well as the study of their optical and electrical properties coupling experimental and theoretical works. We have shown the synthesis, in a micrometric range from 10 mm to 30 mm, of mesoporous ZnO microcapsules with a thin and flexible shell. We investigate the polar feature of ZnO nanoparticles and their interfacial self-organization. Besides, we reveal that the electric charges carried by ZnO primary units play a crucial role in the stability of the droplets in the presence and in the absence of charged molecules. It also plays a key role throughout the assembly process from the creation of the colloidal ZnO nanoparticles to the microdroplets, and finally the microspheres. We report, for the first time, the selforganization of doped-ZnO liquid microdroplets in square arrays. We demonstrate that such a result discloses the polar aspect of ZnO microdroplets and corroborate a shift in the balance between the driving forces controlling the ZnO nanoparticles organization at the nanoscale. We have developed different models, in very good agreement with the dipole-field and interfacial forces mechanisms, to support the experimental results put forward, and to explain the ZnO/RhB nanoparticles interfacial organization based on ZnO droplets organization properties. Based on our findings, and on the stated dependence of the microcapsules size, shell thickness, and nanoparticles surface density versus the droplets size, we provide an original model for the contribution of the involved factors in the shell formation mechanism.
Ce travail se concentre sur le développement d’une approche microfluidique originale à base degouttelettes pour générer des sphères de ZnO de taille micrométrique très monodispersées avec une taille et une morphologie bien contrôlées. Cette approche est simple et prometteuse non seulement pour la fabrication de microcapsules de ZnO de taille uniforme, avec une taille ajustable et un contrôle précis à l’échelle micrométrique, mais aussi pour acquérir de nouvelles connaissances sur la compréhension des processus de croissance colloïdale et l’auto-organisation des nanoparticules de ZnO par la voie microfluidique. En outre, ces microparticules peuvent trouver des applications intéressantes dans de nombreux domaines tels que la photonique, le photovoltaïque ou la biomédecine. Ce travail porte sur l’effet des paramètres de fabrication sur la formation de gouttelettes, la taille et la stabilité des microsphères résultantes, ainsi que sur l’étude de leurs propriétés optiques et électriques, encouplant les travaux expérimentaux et théoriques. Nous avons montré la synthèse, dans une gamme micrométrique allant de 10 µm à 30 µm, de microcapsules de ZnO mésoporeuses à enveloppe fine et flexible. Nous étudions la caractéristique polaire des nanoparticules de ZnO et leur auto-organisation interfaciale. En outre, nous révélons que les charges électriques portées par lesunités primaires de ZnO jouent un rôle crucial dans la stabilité des gouttelettes en présence et en absence de molécules chargées. Elle joue également un rôle clé tout au long du processus d’assemblage, de la création des nanoparticules colloïdales de ZnO aux microgouttelettes, et enfin aux microsphères. Nous rapportons, pour la première fois, l’auto-organisation de microgouttelettes de ZnO liquide dopé en réseaux carrés. Nous démontrons qu’un tel résultat révèle l’aspect polaire des microgouttelettes de ZnO et corrobore un changement d’équilibre entre les forces motrices contrôlant l’organisation des nanoparticules de ZnO à l’échelle nanométrique. Nous avons développé différents modèles, en très bon accord avec le champdipolaire et les mécanismes de forces interfaciales, pour étayer les résultatsexpérimentaux mis en avant, et pour expliquer l’organisation interfaciale des nanoparticules de ZnO/RhB sur la base des propriétés d’organisation des gouttelettes de ZnO. À partir de nos résultats et de la dépendance constatée de la taille des microcapsules, de l’épaisseur de la coquille et de la densité de surface des nanoparticules par rapport à la taille des gouttelettes, nous fournissons un modèle original de la contribution des facteurs impliqués dans le mécanisme de formation de la coquille.
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-03506251 , version 1 (02-01-2022)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03506251 , version 1

Citer

Najla Ghifari. Microfluidic-based colloidal ZnO microcapsules : synthesis, structure,organization and first applications. Other. Université Paris-Saclay; Université Abdelmalek Essaadi (Tanger, Maroc). Faculté des Sciences et Techniques, 2020. English. ⟨NNT : 2020UPAST066⟩. ⟨tel-03506251⟩
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