Représentation de structures poreuses d'alumine gamma par modélisation numérique - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2021

Représentation de structures poreuses d'alumine gamma par modélisation numérique

Suitable representations of gamma alumina porous structures by computational modeling

Résumé

Porous materials are widely used in chemical engineering. At the mesoporous scale, confinement effects influence the thermodynamic of the system and the transport conditions. Indeed, the architecture of the pore network is the origin of mass transfer limitations within disordered porous materials. Therefore, it is important to understand not just the textural properties of the solid but also its pore network characteristics. Gamma-alumina is a disordered porous material with an elevated tortuosity very often used in the oil refining and petrochemistry, whose topology is not yet fully understood (1, 43, 44). Recent research articles propose that this material has different pore domains, each one characterized by its own pore size distribution and void fraction (45). The interplay among these different levels clearly plays a role in effective diffusion. This work intends to better understand the textural and topological descriptors of gamma alumina by creating a digital representation of it. The catalyst is represented using a pore network model. The pore network representation is then characterized using originally developed computational equivalents of textural and mass transfer characterization techniques. The experimental validation was done through the generation of digital twins for real gamma alumina samples. Using diffusion simulations on the pore network model fitted to the nitrogen sorption curves, a tortuosity factor was predicted that differs by less than 20% from the tortuosity factor measured by PFG-NMR. This illustrates how a digital twin allows to provide a reasonable estimate for the tortuosity factor from readily available nitrogen porosity experiments. The research work in this thesis is the start of the path to ultimate goal of improving the catalytic performance of disordered porous catalyst by the digital optimal design of the material architecture. At the same time, the accuracy of the models used to design and evaluate heterogeneous reactor performance will be improved.
Les matériaux poreux sont largement utilisés en génie chimique. À l'échelle mésoporeuse, les effets de confinement influencent la thermodynamique et les conditions de transport. En effet, l'architecture du matériau poreux peut augmenter les limitations de transfert de masse à l'intérieur du catalyseur. Par conséquent, comprendre non seulement les propriétés texturales mais aussi la topologie du solide est important pour améliorer les performances du catalyseur et la précision des différents modèles permettant de concevoir et d'évaluer les performances des réacteurs hétérogènes. L'alumine gamma est un matériau poreux désordonné à tortuosité élevée très souvent utilisé dans le raffinage du pétrole et la pétrochimie, dont la topologie n'est pas encore totalement comprise (1, 43, 44). Des articles de recherche récents suggèrent que ce matériau a différents domaines de pores, chacun caractérisé par sa propre distribution de taille de pores et sa propre fraction de vide (45). L'interaction entre ces différents niveaux joue clairement un rôle dans une diffusion efficace. En créant des jumeaux numériques d'échantillons réels d’alumine, il est possible de mieux comprendre comment les propriétés texturales et la topologie du réseau influencent la diffusion à travers le réseau à un niveau fondamental. Dans ce travail, un modèle de génération de réseau de pores rapide et flexible est créé. Ensuite, différents algorithmes pour caractériser le réseau de pores numériques sont développés. Ces algorithmes simulent la porosimétrie à l'azote, la porosimétrie au mercure, la cryoporométrie et la résonance magnétique nucléaire à gradient de champ pulsé (PFG-RMN). Un jumeau numérique d'alumine gamma est finalement créé en optimisant les paramètres d'entrée du modèle de réseau de pores pour s'adapter à une isotherme de sorption mesurée expérimentalement. En utilisant des simulations de diffusion sur le modèle de réseau de pores ajusté aux courbes de sorption d'azote, un facteur de tortuosité a été prédit qui diffère de moins de 20 % du facteur de tortuosité mesuré par PFG-RMN. Cela illustre comment un jumeau numérique permet de fournir une estimation raisonnable du facteur de tortuosité à partir d'expériences de porosité à l'azote facilement disponibles.
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TH2021LEDEZMALOPEZGABRIEL.pdf (11.93 Mo) Télécharger le fichier
Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-03789640 , version 1 (27-09-2022)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03789640 , version 1

Citer

Gabriel Alejandro Ledezma Lopez. Représentation de structures poreuses d'alumine gamma par modélisation numérique. Chemical and Process Engineering. Université de Lyon, 2021. English. ⟨NNT : 2021LYSE1333⟩. ⟨tel-03789640⟩
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