Imaging the changes in electronic structure across phase transitions in the strongly correlated materials V₂O₃ and URu₂Si₂ - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2022

Imaging the changes in electronic structure across phase transitions in the strongly correlated materials V₂O₃ and URu₂Si₂

Visualisation des changements de la structure électronique lors des transitions de phase dans les matériaux fortement corrélés V₂O₃ et URu₂Si₂

Résumé

In systems with strongly correlated electrons, different competing ground states can lead to exotic states of matter and new phase transitions. This thesis explores experimentally, using angle-resolved photoelectron spectroscopy (ARPES), how the electronic structure changes across two such paradigmatic transitions: the Mott metal-to-insulator transition as a function of temperature in V₂O₃ and the quantum phase transition as a function of doping in URu₂Si₂. In bulk V₂O₃, a first-order Metal-to-Insulator Transition occurs at a transition temperature of T_MIT ~ 160 K, as evidenced by a sharp rise in resistivity of more than 6 orders of magnitude and the opening of a gap of about 750 meV. The thesis presents a comprehensive study of the electronic structure using angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES), across the temperature-induced MIT in V₂O₃ films, whose crystal integrity, contrary to single crystals, is not affected by the transition. The results show dispersive quasi-particle and Mott-Hubbard bands in the metallic state, and the observation of unique spectral signatures, different to those of a conventional Fermi-surface instability, accompanying the MIT: the opening of a gap at the Fermi level associated to a decrease in spectral weight of the quasiparticle band, without any change in its effective mass, while the Mott-Hubbard-band remains unaffected by the MIT. The spectral weight is transferred from the conduction band to a non-dispersive band of different orbital character, as the latter moves down in binding energy. Furthermore a clear thermal hysteresis in the gap and the quasi-particle’s spectral weight is observed, which is interpreted in terms of the evolution of ratios of metallic/insulating microscopic domains, and that precisely capture the hysteresis in resistivity measured in the same samples. URu₂Si₂ undergoes a phase transition at 17.5 K, whose order parameter is still unknown to researchers over three decades after its first observation in specific heat measurements. The transition temperature can be lowered by phosphorous doping up to its suppression at a quantum-critical point. Stronger doping then gives rise to an antiferromagnetic ground state. The doping-induced transitions are of interest on a fundamental level: A continuous phase transition at absolute zero implies quantum criticality, where the transition into the new ground state cannot be driven by thermal excitations like in conventional first order phase transitions, and requires instead zero-point fluctuations due to Heisenberg uncertainty. This thesis presents angle-resolved photoemission spectroscopy measurements of the electronic structure of URu₂Si₂ across the transitions from the low temperature hidden order (HO) to the paramagnetic and then into the antiferromagnetic phase driven by Phosphorous doping. It is found that the changes in electronic structure around the Gamma high symmetry point, that have been previously reported across a purely temperature-driven Hidden Order transition, can be reproduced by the doping, independently of temperature. Furthermore, at the X-point, strong changes in the dispersion of a hole-like surface state and suppression of its hybridization with the U5f-quasiparticle band in the paramagnetic state are observed with the doping, in contrast to the temperature-driven transition, indicating that such hybridization is a unique feature of the hidden order phase.
Les systèmes d’électrons fortement corrélés peuvent présenter différents états fondamentaux concurrents, conduisant à des transitions de phase vers des états exotiques de la matière. Cette thèse explore expérimentalement, en utilisant la spectroscopie de photoémission résolue en angle (ARPES), les changements de structure électronique à travers deux transitions de phase paradigmatiques des matériaux corrélés : la transition métal-isolant de Mott en fonction de la température dans V₂O₃ et la transition critique quantique en fonction du dopage dans URu₂Si₂. Dans le V₂O₃ volumique, une transition métal-isolant (TMI) de premier ordre se produit à une température de transition de T_TMI ~ 160 K, caractérisée par une forte augmentation de la résistivité de plus de 6 ordres de grandeur et l'ouverture d'un gap électronique d'environ 750 meV au niveau de Fermi. Cette thèse présente une étude complète des changements de la structure électronique à travers la TMI induite par la température dans des films de V₂O₃, dont l'intégrité cristalline, contrairement aux monocristaux, n'est pas affectée par la transition. Les résultats montrent des bandes dispersives de quasi-particules et de Mott-Hubbard dans l'état métallique, ainsi que des signatures spectrales uniques, différentes de celles d'une instabilité conventionnelle de la surface de Fermi, accompagnant la TMI : l'ouverture d'un gap au niveau de Fermi, associé à une diminution du poids spectral de la bande de quasi-particules, sans aucun changement de sa masse effective. La bande de Mott-Hubbard reste par ailleurs non affectée par la TMI. Le poids spectral de la bande de quasi-particules est transféré à une bande non dispersive, de caractère orbital différent, dont l’énergie de liaison diminue à mesure que son poids spectral augmente. En outre, les données montrent une hystérésis thermique dans le gap et le poids spectral de la bande de quasi-particule, ce qui est interprété en termes de l’évolution de la concentration des domaines microscopiques métalliques/isolants, et qui capture quantitativement l'hystérésis de la résistivité mesurée dans les mêmes échantillons. L'URu₂Si₂ subit quant à lui une transition de phase à 17,5 K, dont le paramètre d'ordre est encore inconnu trois décennies après sa première observation dans des mesures de chaleur spécifique. La température de transition peut être abaissée par un dopage au phosphore jusqu'à sa suppression totale à un point critique quantique. Un dopage encore plus fort donne naissance à un état fondamental antiferromagnétique. Les transitions induites par le dopage sont intéressantes d’un point de vue fondamental: Une transition de phase continue au zéro absolu implique une criticité quantique, où la transition vers le nouvel état fondamental ne peut pas être induite par des excitations thermique comme dans les transitions de phase conventionnelles, et nécessite plutôt les fluctuations quantiques du point zéro dues à l’incertitude d'Heisenberg. Cette thèse présente des mesures ARPES de la structure électronique de l'URu₂Si₂ à travers les transitions à température constante depuis l'ordre caché (HO) vers la phase paramagnétique (PM) et ensuite vers la phase antiferromagnétique (AFM) induites par le dopage au phosphore. Il est constaté que les changements de la structure électronique autour du point Gamma entre ces phases s’apparentent à ceux rapportés précédemment pour les transitions HO-PM-AFM purement induites par la température. De plus, au point X, nous observons que le dopage en phosphore induit des changements importants dans la dispersion d'un état de surface de type trou et la suppression de son hybridation avec la bande de quasi-particules U-5f dans l'état paramagnétique, contrairement au cas de la transition induite par la température, indiquant qu’une telle hybridation est une caractéristique unique de la phase d'ordre caché.
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-03890768 , version 1 (08-12-2022)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03890768 , version 1

Citer

Maximilian Thees. Imaging the changes in electronic structure across phase transitions in the strongly correlated materials V₂O₃ and URu₂Si₂. Strongly Correlated Electrons [cond-mat.str-el]. Université Paris-Saclay, 2022. English. ⟨NNT : 2022UPASP069⟩. ⟨tel-03890768⟩
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