Laboratory Astrophysics applied to the VUV and X-ray photo-induced desorption from molecular ices - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2022

Laboratory Astrophysics applied to the VUV and X-ray photo-induced desorption from molecular ices

Étude de la photodésorption VUV et soft X-ray des molécules organiques complexes dans les glaces interstellaires

Résumé

Recent detections of Complex Organic Molecules (COMs) in the cold regions of the interstellar medium (ISM) is still to be understood. In these regions, non-thermal desorption processes from interstellar ices should be invoked to explain the gas phase abundances. In this context, the PhD focuses on the photo-induced desorption, refered to as photodesorption, of COMs from interstellar ice analogues under experimental conditions. Photodesorption is probed by a direct mass spectrometry technique i.e. by monitoring the ejection of molecules from the ices into the gas phase during irradiation and under ultra-high vacuum conditions. The first objective is to experimentally constrain the efficiency of photodesorption, in the VUV (7 – 13.6 eV) and soft X-ray (0.4 – 1.2 keV) range, by providing photodesorption yields derived from synchrotron experiments where the studied COM is either in a pure ice or mixed with H2O or CO dominated ice. The photodesorption yields of the intact COM as well as that of the photo-products are studied as a function of the photon energy. In particular, one outcome of these studies is the derivation of average astrophysical photodesorption yields. Such derivation aims to facilitate the implementation of photodesorption in astrochemical models. We have derived these yields for several COMs that are detected in the cold regions of the ISM: CH3OH, CH3CN, HCOOH and HCOOCH3. Our results in the VUV range shows that, while CH3OH, HCOOH and HCOOCH3 photodesorption yields are under our detection limits, CH3CN yield is at least one order of magnitude higher. This is surprisingly very consistent with observational studies of these COMs for which the authors often suggest that VUV photodesorption could explain the gas abundances derived. In the X-range, photodesorption was recently shown to potentially play a role in the gas-to-ice exchanges for molecules such as H2O and CO, especially relevant for protoplanetary disks surrounding a young and strong X-ray emitting star. Following this discovery, we also studied the X-ray photodesorption of the previous COMs. In that case, the X-ray induced chemistry was found to influence desorption. Namely, in water ice, reactions with OH radicals seem to unfavor the desorption of the intact COM compared to the case where the COM is embedded in a CO-rich ice. X-ray photodesorption of larger COMs were also found in some cases, highlighting new interesting formation pathways to explain gas phase COMs. The second objective of the thesis is to better characterize the photodesorption mechanisms and the related implications in astrophysical environments and for astrochemical models. To such end, an important part of the work was to implement a VUV photon source directly at the LERMA lab by using a four-wave mixing technique, well-known since the 80’s. Such implementation was successful and a monochromatic and tunable VUV photon source is now available at the lab, with very promising scientific opportunities. For instance, this new VUV photon source, coupled with a Resonance Enhanced Multi-Photon Ionization (REMPI) and a Time-Of-Flight (TOF) delay techniques, enabled to derive the very first data on the internal and kinetic energy states of photo-desorbed CO molecules. These data were compared to theoretical studies in order to discuss the photodesorption mechanisms, with results that remain to be published. In the X-ray range, synchrotron experiments allowed us to highlight the role of the Auger scattering for desorption of diatomic molecules, namely CO and N2. These experiments especially provided a good estimate of the ice depth involved in X-ray photodesorption, the latter being an important parameter both for astrochemical model and observations.
Les détections récentes de molécules organiques complexes (COM) dans les régions froides du milieu interstellaire (ISM) soulèvent de nombreuses questions. Dans ces régions, des processus de désorption non thermique des glaces interstellaires doivent être invoqués pour expliquer les abondances en phase gazeuse. Dans ce contexte, la thèse se focalise sur la désorption photo-induite, ou photodésorption, des COMs à partir d'analogues de glace interstellaire formées sous conditions expérimentales. La photodésorption est sondée par une technique de spectrométrie de masse, c'est-à-dire en mesurant l'éjection des molécules à partir des glaces dans la phase gazeuse pendant l'irradiation et dans des conditions d'ultravide. Le premier objectif est de contraindre expérimentalement l'efficacité de la photodésorption, dans le domaine VUV (7 – 13,6 eV) et X mous (0,4 – 1,2 keV), en fournissant des rendements de photodésorption issus d'expériences synchrotron où le COM étudié est soit dans un glace pure ou mélangé avec du CO ou de la glace d'eau. Les rendements de photodésorption du COM intact ainsi que celui des photo-produits sont étudiés en fonction de l'énergie des photons. En particulier, des rendements de photodésorption moyennés sur le spectre d'irradiation ont pu être estimé, ce qui vise à faciliter l'implémentation dans les modèles astrochimiques. Nous avons estimé ces rendements pour plusieurs COM détectés dans les régions froides du milieu interstellaire: CH3OH, CH3CN, HCOOH et HCOOCH3. Nos résultats dans la gamme VUV montrent que, alors que les rendements de photodésorption de CH3OH, HCOOH et HCOOCH3 sont inférieurs à nos limites de détection, le rendement de CH3CN est supérieur d'au moins un ordre de grandeur. Ceci est étonnamment très cohérent avec les études observationnelles de ces COM pour lesquelles il est souvent suggérer que la photodésorption VUV pourrait expliquer les abondances estimées. Dans la gamme X, il a récemment été démontré que la photodésorption joue un rôle potentiel dans les échanges gaz-glace pour des molécules telles que H2O et CO, ce qui est particulièrement pertinent pour les disques protoplanétaires. Suite à cette découverte, nous avons également étudié la photodésorption dans la gamme des rayons X pour les précédents COM. Dans ce cas, la chimie induite par les rayons X est corrélé à la désorption. Plus particulièrement, dans la glace d'eau, les réactions chimiques avec les radicaux OH semblent défavoriser la désorption du COM intact par rapport au cas où le COM est mélangé dans une glace riche en CO. Le deuxième objectif de la thèse est de mieux caractériser les mécanismes de photodésorption et les implications pour l'implémentation dans les modèles astrochimiques. Pour cela, une partie importante du travail consistait à implémenter une source de photons VUV directement au laboratoire du LERMA en utilisant une technique de mélange à quatre ondes, bien connue depuis les années 80. Cette mise en œuvre a été un succès et une source de photons VUV monochromatique et accordable est désormais disponible au laboratoire, avec des opportunités scientifiques très prometteuses. En l’occurrence, cette nouvelle source de photons VUV, couplée à une technique d'ionisation multi-photon résonante (REMPI) et à une technique de temps de vol (TOF), a permis d'acquérir les toutes premières données sur les états d'énergie interne et cinétique de molécules de CO photodésorbées. Ces données ont été comparées à des études théoriques afin de discuter des mécanismes de photodésorption, avec des résultats qui restent à publier. Dans le domaine des rayons X, des expériences synchrotron ont permis de mettre en évidence le rôle de la thermalisation de l'électron Auger pour la désorption des molécules diatomiques, à savoir CO et N2. Ces expériences ont notamment fourni une bonne estimation de la profondeur de glace impliquée dans la photodésorption X, cette dernière étant un paramètre important tant pour les modèle astrochimiques.
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-03898082 , version 1 (14-12-2022)
tel-03898082 , version 2 (01-02-2023)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03898082 , version 2

Citer

Romain Basalgète. Laboratory Astrophysics applied to the VUV and X-ray photo-induced desorption from molecular ices. Instrumentation and Methods for Astrophysic [astro-ph.IM]. Sorbonne Université, 2022. English. ⟨NNT : 2022SORUS401⟩. ⟨tel-03898082v2⟩
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