Ferroelectrics-Transition Metal Dichalcogenide heterostructures studied by electron spectroscopies - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2023

Ferroelectrics-Transition Metal Dichalcogenide heterostructures studied by electron spectroscopies

Hétérostructures Ferroélectrique-Dichalcogénure de métaux de transition étudiées par spectroscopies d'électrons

Raphaël Salazar
  • Fonction : Auteur
  • PersonId : 1260968
  • IdRef : 270072691

Résumé

Transition Metal Dichalcogendes (TMD) are lamellar materials. The building block is a sheet whose generic formula is MX₂, where M is a transition metal and X is a chalcogene (M = Mo, W…; X = S, Se, Te…), tied by covalent bondings. The three-dimensional solid is obtained by piling those MX₂ sheets, weakly bonded by van der Walls interactions. In TMD made of heavy transition elements (Mo ou W), the strong spin-orbit coupling and the absence of inversion symmetry in the crystallographic structure leads to an inversion of the spin population in two adjacent K points of the first Brillouin zonr, a very attractive property for spintronics applications, provided these two populations can be controled. This PhD work aims to study the influence of the polarisation of a ferroelectric on the electronic structure of a TMD. WSe₂-films were prepared by Molecular Beam Epitaxy (MBE) and then transfered onto a ferroelectric material, BiFeO₃. This ferroelectric is itself deposited on a DyScO₃(110) substrate with different buffer layers allowing to adjust the direction of the electrical polarization : with a SrRuO₃ buffer, the polarisation is perpendicular to the layer and points towards the substrate (DOWN configuration), whereas with a La₀.₇Sr₀.₃MnO₃ buffer, the polarisation points in the opposite direction (UP configuration). Thanks to Angle-Resolved Photoelectron Spectroscopy (ARPES), we evidenced a binding energy shift of the electronic structure with the polarisation inversion. For bi- and tri- layers of WSe₂, these shifts are respectively of 750 and 640 meV. These results clearly demonstrate that, by playing on the polarisation, it is possible to notably modifiy the WSe₂ electronic structure to obtain two states which could be easily differentiated by the electrical conductivity of the stacking. This kind of heterostructure therefore behaves like a ferroelectric field effect transistor and could be used to build non-volatile memories with a strong ON/OFF contrast. The same effect (although less pronounced) is observed on micrometric monolayer flakes of the same material made by Chemical Vapor Deposition (CVD) and deposited on domains with opposit polarisation of a LiNbO₃ substrate and observed by Photoemission Electron Microspcopy (PEEM). Last, on epitaxial WSe₂ layers on graphene obtained by MBE, we were able to describe the 2D to 3D transition of the electronic structure by ARPES with increasing thickness of the TMD. At low thickness (between 1 and 3 layers), only few discrete electronic states appear at given kz (perpendicular to the layers) values in the reciprocal space. While increasing the thickness, these states multiply to start to form a continous dispersion. These results are very well reproduced by calculation of the spectral function in a one-step model.
Les dichalcogénures de métaux de transition (TMD) sont des matériaux lamellaires. La brique de base est un feuillet de formule générique MX₂, où M est un élément de transition et X un chalcogène (M = Mo, W…; X = S, Se, Te…) liés entre eux par des liaisons covalentes. Le solide tridimensionnel est ensuite obtenu en empilant ces couches MX₂, faiblement liées entre elles par des interactions de type van der Waals. Dans les TMD à base d'éléments de transition lourds (Mo ou W), le fort couplage spin-orbite et l'absence de symétrie d'inversion dans la structure cristallographique engendre une inversion de la population de spin entre deux point K adjacents dans la première zone de Brillouin, une propriété fort attractive pour des applications en spintronique si ces populations de spins peuvent être contrôlées. Ce travail de thèse vise à étudier l'influence de la polarisation d'un ferroélectrique sur la structure électronique du TMD. Des films de WSe₂ ont été préparés par épitaxie par jet moléculaire (MBE) puis transférés sur un ferroélectrique, ici du BiFeO₃. Ce ferroélectrique est lui-même épitaxié sur un substrat de DyScO₃(110) mais sur des couches intercalaires permettant, d'ajuster la direction de sa polarisation électrique : avec un buffer de SrRuO₃ la polarisation est perpendiculaire à la couche et pointe vers le substrat (configuration DOWN), tandis que sur un buffer de La₀.₇Sr₀.₃MnO₃, la polarisation pointe dans la direction opposée (configuration UP). Grâce à la photoémission résolue en angle (ARPES), nous avons mis en évidence un décalage en énergie de liaison de la structure électronique avec l'inversion de la polarisation. Pour trois et deux couches de WSe₂, les décalages sont respectivement de 750 meV et 640 meV. Ces résultats démontrent bien, qu'en jouant sur cette polarisation, il est possible d'influer notablement sur la structure électronique de WSe₂, pour obtenir deux états qui pourraient être facilement différenciés par la conductivité électrique de l'empilement. Ce type d'hétérostructures se comporte donc comme un transistor à effet de champ ferroélectrique et pourrait être utilisé pour fabriquer des mémoires non-volatiles avec un fort contraste ON/OFF. Le même effet (quoique moins prononcé) est observé pour des flakes micrométriques d'une couche d'épaisseur obtenus par Dépôt Chimique en Phase Vapeur (CVD) du même matériau déposés sur des domaines de polarisation opposées d'un substrat de LiNbO₃ et observés par microscopie de photoélectrons (PEEM). Enfin, sur des couches de WSe₂ épitaxiées par MBE sur du graphène, nous avons pu décrire par ARPES la transition de la structure électronique de 2D à 3D lorsque l'épaisseur de TMD augmente. Aux faibles épaisseurs (entre 1 et 3 couches), seuls quelques états électroniques discrets apparaissent à certaines valeurs de kz (perpendiculaire aux couches) dans l'espace réciproque. Au fur et à mesure que l'épaisseur augmente, ces états se multiplient pour commencer à former une dispersion continue. Ces résultats sont très bien reproduits par des calculs de la fonction spectrale dans un modèle à une étape.
Fichier principal
Vignette du fichier
117006_SALAZAR_2023_archivage.pdf (65.15 Mo) Télécharger le fichier
Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-04123269 , version 1 (09-06-2023)

Identifiants

  • HAL Id : tel-04123269 , version 1

Citer

Raphaël Salazar. Ferroelectrics-Transition Metal Dichalcogenide heterostructures studied by electron spectroscopies. Materials Science [cond-mat.mtrl-sci]. Université Paris-Saclay, 2023. English. ⟨NNT : 2023UPASP041⟩. ⟨tel-04123269⟩
123 Consultations
5 Téléchargements

Partager

Gmail Facebook X LinkedIn More