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Thèse Année : 2006

Ionisation and dissociation of water induced by swift multicharged ions

Etude de l'ionisation et de la dissociation d'H2O induites par collision avec des ions multichargés rapides

Résumé

Ionization and dissociation of water molecules and water cluters induced by 11.7 MeV/A Ni25+ ions were carried out by imaging techniques. Branching ratios, ionisation cross sections and Kinetic Energy Released distributions have been measured together with fragmentation dynamics studies. Multiple ionization represents
approximately 30 % of the ionizing events. Double ionization produces in significant way atomic oxygen, considered as a possible precursor of the large production of HO2 radical in liquid water radiolysis by ions of high Linear Energy Transfer. We evidence a strong selectivity of bond breakage in the case of ion-induced HOD fragmentation.
Once the molecule doubly ionized, the breakage of the O-H bond is found 6.5 times more probable than that of the O-D bond. A semi-classical calculation simulating the fragmentation dynamics on the potential energy surface of the ground-state of dication H2O2+ makes possible to as well reproduce the preferential nature of the breakage of the O-H bond as the position and the shift of the kinetic energy distributions. First results concerning interaction with water cluters are also reported. Measurements in coincidence are carried out giving access to correlation, with the distributions in energy and angle of the emitted fragments. Mass spectrum points fast intra-cluster proton transfer, leading to the emission of protonated clusters.
Une étude de l'ionisation et la dissociation de molécules et d'agrégats d'eau induites par des ions Ni25+ de 11,7 MeV/A a été réalisée par la mise en oeuvre de techniques d'imagerie. Des mesures de rapports de
branchement entre les différentes voies de fragmentation, de sections efficaces d'ionisation simple et multiple et des distributions d'énergie cinétique des fragments ont été réalisées, des informations relatives à la dynamique de fragmentation extraites. L'ionisation multiple représente environ 30 % des événements d'ionisation. La double ionisation produit de façcon importante de l'oxygène atomique, considéré comme un intermédiaire réactionnel important en ce qui concerne la production du radical HO2 dont le rendement restait jusqu'il y a peu inexpliqué par les différentes simulations de la radiolyse de l'eau liquide par des ions de fort pouvoir d'arrêt. L'étude de la dynamique de la fragmentation de la molécule HOD induite par ces ions multichargés rapides a révélé une forte sélectivité de la rupture des liaisons. Une fois la molécule doublement ionisée, la rupture de la liaison O-H est trouvée 6,5 fois plus probable que celle de la liaison O-D. Un calcul semi-classique simulant la dynamique de la fragmentation sur la surface d'énergie potentielle de l'état fondamental du dication H2O2+ a permis de
reproduire aussi bien la nature préférentielle de la rupture de la liaison O-H qu'un décalage des distributions d'énergie cinétique. De premiers résultats concernant l'interaction d'agrégats d'eau sont également reportés. Le spectre de masse pointe le transfert de proton rapide intra-agrégat se produisant, conduisant à l'émission de fragments agrégats protonnés.
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Dates et versions

tel-00090898 , version 1 (04-09-2006)

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  • HAL Id : tel-00090898 , version 1

Citer

Sébastien Legendre. Etude de l'ionisation et de la dissociation d'H2O induites par collision avec des ions multichargés rapides. Physique Atomique [physics.atom-ph]. Université de Caen, 2006. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00090898⟩
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