Contribution to the study of atomic and molecular point contact
Contribution à l'étude des contacts atomiques et moléculaires ponctuels
Résumé
Molecular electronics tends to use a single molecule as a component of an electronic device. Such realization would merge the potential of chemistry potential with the most developed nanotechnologies. But there is still a long way to go before the electronics transport properties of a single molecule can be completely understood. Experimental realizations are difficult as they require contact of nanometer size electrodes. Our work is devoted to the development of this type of experimental technique which concerns not only molecular electronics but also electronic transport at nanometric scale. In the first part of the manuscript the experimental techniques are described. We use a modified scanning tunneling microscope to form nanosized electrodes (break junction technique). This approach combine two research domain namely charge transport in molecules and atomic point contact. More precisely, the formation and the electronic transport in atomic point contact are particularly studied. Afterwards we present our result on atomic point contact (Au-Au junction) and on molecular contact (Au-molecule-Au junction). Conductance quantization and ballistic transport are displayed. Our research shows that the electrical signature of a single molecule can be distinguished. But despite the progresses in single molecule conductance determination brought by theses experimental techniques, there is still a large disparities on reported results. At the end of the first part we concentrate on the importance of statistical studies on a large population of experimental data. The Au-Au junction is used in this study. In the second part we describe the specific statistical analysis tools which allow the extraction of the needed parameters (for example the lifetime) from each Au-Au junction conductance measurement. The statistical analyses of these parameters in different experimental conditions are discussed. They provide information on the mechanic of these nanosystems (i.e. on the breaking mechanism of the nanowire). The developed tools allow observing the subtle effects. It is shown that a little fraction of electron is not ballistic. Finally we show the existence of bistable fluctuations and discuss their effect on ballistic transport and their link with atomic movement.
De manière ultime, l'électronique moléculaire aspire à utiliser une molécule unique comme partie active d'un composant. Une telle réalisation fusionnerait l'énorme potentiel de la chimie aux technologies les plus avancées des nanosciences. Cependant, les propriétés de transport électronique d'une seule molécule restent, aujourd'hui, l'enjeu de débats animés qui s'appuient sur des calculs et sur de trop rares expériences. Les expériences sont, en effet, difficiles car elles nécessitent de pouvoir fabriquer des électrodes de contact dont l'écartement correspond à la taille de la molécule. Notre travail contribue au développement de telles techniques instrumentales dont l'intérêt dépasse celui de l'électronique moléculaire et englobe, plus généralement, le transport électronique à l'échelle nanométrique. Dans la première partie, nous décrivons d'abord la technique. Elle fait appel à un microscope à effet tunnel modifié pour fabriquer des électrodes nanométriques (technique des jonctions brisées). Cette approche combine en fait deux domaines de recherche qui sont d'une part, les mesures de conductance moléculaire et, d'autre part, les contacts atomiques ponctuels. Plus précisément, la physique de la formation et du transport d'électrons dans ces derniers est particulièrement étudiée. Après avoir décrit l'instrumentation développée, nous présentons donc des résultats à la fois sur des contacts atomiques ponctuels (jonction Au-Au) et sur des contacts moléculaires (jonction Au-molécule-Au). Notamment, la quantification de la conductance et le transport balistique sont mis en évidence. Cela montre que la présence d'une seule molécule peut être décelée électriquement. Nous soulignons qu'en dépit des énormes progrès apportés par cette technique à la détermination de la conductance d'une molécule, la disparité des résultats expérimentaux reportés reste importante. Nous clôturons la première partie en insistant sur l'impérieuse nécessité d'études statistiques rigoureuses à partir des nombreuses données expérimentales. Nous effectuons ce travail pour les jonctions Au-Au. Dans la seconde partie nous développons des outils d'analyse statistique. Ils permettent d'extraire de chaque mesure de conductance d'une nanojonction d'Au les paramètres indispensables à leur étude (le temps de vie par exemple). La statistique de ces paramètres sur des dizaines de milliers de mesures dans différentes conditions expérimentales est discutée et, outre les aspects de transport, donne des informations sur la mécanique de ces nanosystèmes (i.e. sur des mécanismes de rupture de la nanojonction). Les outils développés permettent d'observer des effets fins. Il est montré qu'une petite fraction des électrons échappe au transport balistique. Enfin, nous montrons l'existence de fluctuations bistables et discutons de leur effet sur le transport balistique et de leur rapport avec les mouvements atomiques.
Mots clés
Transport balistique
Quantification de la conductance
Contact nanométrique
Transport électronique
Analyse statistique
Plateaux de conductance
Molécule unique
Jonctions métal/molécule/métal
Jonction brisée
STM.
Ballistic transport
Conductance quantization
Nanoscale contact
Electronic transport
Statistical analysis
Conductance plateau
metal/molecule/metal junctions
Break-junction
STM
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