Development of a multiphase chemistry model coupled with a quasi-spectral microphysical model: Application to one cloudy event at the Puy de Dôme mountain
Développement d'un modèle de chimie multiphase couplé à un modèle de microphysique quasi-spectral : Application à un événement nuageux échantillonné au Puy de Dôme
Résumé
Clouds influence the oxidizing capacity of the troposphere and also, the radiative balance of the planet through the multiphase chemical processes which are still poorly understood. The aim of this work was to improve our understanding of the physico-chemical processes inside clouds. For this purpose, a numerical model of multiphase chemistry has been developed and coupled with a microphysical model (Berry and Reinhardt, 1974) based on the gas phase chemistry model of Madronich and Calvert (1990), the chemical mechanism of Jacob (1986), an exhaustive compilation of data from the literature and collaborations with kinetics researchers. In order to perform the necessary link for the understanding of the multiphase chemistry between experimental in situ data and laboratory data, the model in its non coupled version has been applied to a cloudy event sampled at the Puy de Dôme mountain (Voisin et al., 2000). These results show the ability of the model to reproduce generally observed behaviour and to analyse the reactivity of the cloud chemical system (Leriche et al., 2000a). In particular, a new oxidation pathway of S(IV) by pernitric acid into strong acid has been identified. Finally, the coupled model has been applied to the same cloudy event with a academic scenario in order to quantify the influence of the rain formation on the chemical regime previously described. The main results (Leriche et al., 2000b) show that the presence of clouds results in two different effects on the tropospheric chemistry: a direct effect of chemical species scavenging through mass transfer, solubility and reactivity, and an indirect effect through microphysical conversions of cloud water into rainwater which lead to the redistribution of reactive species between interstitial air, cloud water and rainwater.
La présence de nuages influence la capacité oxydante de la troposphère, mais aussi le bilan radiatif de la planète notamment à travers les processus liés à la chimie multiphase qui restent mal connus. Le but de ce travail était d'améliorer notre compréhension des processus physico-chimiques au sein des nuages. Pour cela, nous avons développé un modèle numérique de chimie multiphase couplé à un modèle de microphysique (Berry et Reinhardt, 1974), fondé sur le modèle de chimie gazeuse de Madronich et Calvert (1990), le mécanisme réactionnel développé par Jacob (1986), une compilation exhaustive des données de la littérature et des collaborations avec des cinéticiens. Afin d'effectuer le lien nécessaire à la compréhension de la chimie multiphase entre les données de laboratoire et les données de terrain, le modèle dans sa version non couplée a été appliqué dans le cadre d'un événement nuageux échantillonné au Puy de Dôme (Voisin et coll., 2000). Ces résultats montrent en général la capacité du modèle à reproduire les comportements observés et sa capacité d'analyse de la réactivité du système chimique nuageux (Leriche et coll., 2000a). Notamment, une nouvelle voie réactionnelle d'oxydation du S(IV) par l'acide pernitrique en acide fort a été mise en évidence. Finalement, le modèle couplé chimie/microphysique a été appliqué au même événement nuageux sur la base d'un scénario académique afin de quantifier l'influence de la formation de la pluie sur le régime chimique précédemment étudié. Les résultats principaux obtenus (Leriche et coll., 2000b) montrent que la présence de nuages exerce deux effets différents sur la chimie troposphérique : un effet direct de lessivage des espèces chimiques par transfert de masse, solubilité et réactivité, et un effet indirect lié aux transferts microphysiques de l'eau nuageuse en eau précipitante et à la redistribution d'espèces réactives entre l'air interstitiel, l'eau nuageuse et l'eau précipitante.