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Thèse Année : 2009

Dielectrical properties of MAX phases by Electronic Energy loss spectroscopy

Etude des propriétés diélectriques des phases MAX par spectroscopie de pertes d'énergies des électrons

Noël Haddad
  • Fonction : Auteur
  • PersonId : 917962

Résumé

The optical properties of Ti2AlN and Ti2AlC were determined in the 2-80 eV energy range by electron energy loss spectroscopy and in the visible-ultraviolet range, from 1.6 to 5.5 eV, by spectroscopic ellipsometry. Both experimental techniques are angular resolved and in very good agreement over their overlapping energy range. We observe a dependence of the dielectric function as a function of the crystallographic orientation of the crystals. In particular, we notice a shift of the energy position of the plasmon absorption of Ti2AlC with respect to Ti2AlN. Moreover, a drastic change is also observed in the shape of the dielectric function as a function of the composition or valence electron concentration . The dielectric functions are fitted to an empirical semiclassic Drude-Lorentz model to obtain physical parameters such as the relaxation times. These microscopic parameters are then used in a macroscopic model to yield the transport properties such as the static conductivity as function of the crystal orientation. Ti2AlN is found to be a better conductor than Ti2AlC in all orientations, which is consistent with experimental measurements. A comparison of the electrical and optical properties of these two compounds is made in terms of different electronic properties and interband-intraband transitions deduced from our model.
Les phases MAX sont des carbures et nitrures ternaires dont les propriétés remarquables sont intermédiaires entre celles des métaux et des céramiques. Elles présentent une grande variété de composition sous la même structure cristalline. Ce travail de thèse a pour objectif de mesurer leur constante diélectrique complexe ["(!)] en fonction de la composition. La variation de celle-ci en fonction de l'orientation cristallographique est 'également étudiée. Les échantillons utilisées sont des monocristaux élaborés en couches minces et des polycristaux massifs. Les mesures ont été effectuées par spectroscopie de pertes d'énergie des électrons (EELS) et par l'ellipsom'etrie V-UV. L'ellipsom'etrie possède une très bonne résolution en 'énergie et angulaire toutefois fenêtre en énergie accessible expérimentalement est réduite (1.5 'a 5.5 eV). L'EELS, permet de couvrir une gamme d'énergie allant du proche IR aux X mous ( 1 'a 100 eV). Les résultats issus de ces deux méthodes de mesure sont tr'es comparables. L'utilisation d'un monochromateur avant 'echantillon s'av'ere toutefois indispensable en EELS pour mesurer correctement le signal dans la région des très basses énergies. Les propriétés diélectriques des composés Ti2AlC et Ti2AlN sont remarquablement différentes suivant l'orientation cristallographique de la sollicitation. du faisceau électronique incident dans le plan de base ou le long de l'axe de c. Les propriétés diélectriques très différentes en fonction de l'orientation du cristal ont été mises en 'évidence et ont donc confirmé l'anisotropie montre par la théorie à l'origine de cette 'étude. L'étude d'autres composés en couches minces tel que Ti2GeC, Ti2SnC dont la synthèse a été réalisée nous a permis d'étudier l'influence des éléments A sur les propriétés diélectriques et optiques de ces matériaux. Un modèle phénoménologique semi-classique de Drude-Lorentz a été utilisé pour reproduire la fonction ". Dans ce modèle la réponse d'un métal à une excitation electromagnétique est décrite comme celle d'un gaz d'électrons libres et d'une somme d'oscillateurs représentant les transitions interbandes possibles. Après ajustement de ce modèle aux mesures expérimentales, il a été possible d'extraire la densité électronique et d'estimer un temps de relaxation des électrons libres. Ces mesures ont ensuite été utilisées pour déduire la conductivité statique qui a été comparée aux meures macroscopiques. Les résultats sont en bon accord avec les valeurs publiées et nous permettent de confirmer que la conductivité statique présente une forte anisotropie dans Ti2AlC et Ti2AlN. Enfin, une approche ab initio a été mise en œuvre afin de modéliser les constantes diélectriques complexes. Ces calculs basées sur la théorie de la fonctionnelle de la densité dépendant du temps (TDDFT) reproduisent l'anisotropie de la réponse diélectrique et montrent qu'elle est intimement liée aux champs locaux.
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Dates et versions

tel-00662325 , version 1 (23-01-2012)

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  • HAL Id : tel-00662325 , version 1

Citer

Noël Haddad. Etude des propriétés diélectriques des phases MAX par spectroscopie de pertes d'énergies des électrons. Science des matériaux [cond-mat.mtrl-sci]. Université Paris Sud - Paris XI, 2009. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00662325⟩
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