Etude de la conversion de spin nucléaire du méthane en matrices d'Argon et de Krypton - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2011

Study of the nuclear spin conversion of methane in Argon and Krypton matrices

Etude de la conversion de spin nucléaire du méthane en matrices d'Argon et de Krypton

Anica Lekic
  • Fonction : Auteur
  • PersonId : 921456

Résumé

Molecules presenting identical atoms can exist in several varieties called "nuclear spin configurations", which can be differentiated by the symmetry of their rovibrational wavefunction and by their total nuclear spin value. In the case of hydrogenated molecules that can be found in interstellar or cometary media, the measured population ratio for the nuclear spin configurations are not matching the thermodynamical equilibrium expected at these media's temperature. The origin of this disequilibrium is still under debate, and studies concerning the nuclear spin conversion (NSC) in the solid phase, and at the solid-gas interface, are needed to get a better understanding of the observational data. This experimental thesis deals with the study of the methane NSC in argon and krypton matrices. CH4 presents three different spin configurations that can be distinguished by means of Fourier transform infrared absorption spectroscopy. First, this work has been dedicated to the spectroscopic study of CH4 in matrices (peaks attributions, crystalline environment influence...). Then, the NSC dynamics has been studied via measuring the re-equilibration of matrices presenting an excess in one given spin configuration. The role played by (i) the nature, (ii) the CH4 concentration and (iii) the temperature (4.2 K - 10 K) of the matrices on the spin conversion rates has been subsequently studied, allowing us to clearly identify each different mechanism at the origin of the nuclear spin modification of the methane. This work suggests that, in the case of astrophysically relevant ices, the equilibrium between each nuclear spin species of CH4 should be achieved in the condensed phase. These results question the usual hypothesis of spin conservation in interstellar and cometary ices.
Les molécules possédant des atomes identiques en positions interchangeables existent sous différentes formes appelées " configurations de spin nucléaire " identifiées par la symétrie de la fonction d'onde rovibrationnelle et la valeur de leur spin nucléaire total. Dans le cas des molécules hydrogénées présentes dans les milieux interstellaires et cométaires, la mesure des rapports entre populations de configuration de spin différentes montre que ces dernières ne sont pas à l'équilibre thermodynamique attendu dans les conditions de température du milieu. L'origine de ce déséquilibre reste en débat, et des études plus poussées concernant la conversion de spin nucléaire (CSN) dans la phase solide et à l'interface avec la phase gazeuse à basse température sont nécessaires pour mieux comprendre les observations. Ce travail de thèse expérimental est dédié à l'étude de la CSN du CH4 dans des matrices d'argon et de krypton. La molécule de méthane présente trois configurations de spin qui peuvent être distinguées par spectroscopie d'absorption infrarouge à transformée de Fourier. Dans un premier temps, le travail a consisté en l'étude de la spectroscopie du méthane dans ces matrices (attributions, influence de l'environnement cristallin...). Dans un deuxième temps, nous avons étudié la dynamique de CSN par retour à l'équilibre de matrices préalablement enrichies en une espèce de spin donnée. L'influence de (i) la nature, (ii) la concentration en CH4 et (iii) la température (4.2 K - 10 K) des matrices sur les temps de conversion mesurés ont permis de mettre en évidence les différents mécanismes (inter et intramoléculaires) responsables de la modification des espèces de spin nucléaire de CH4. Ces travaux suggèrent que, pour des glaces astrophysiques, l'équilibre des populations relatives entre les configurations de spin devrait être obtenu en phase solide, ce qui remet en cause l'hypothèse de la conservation des rapports otho/para dans les glaces cométaires et interstellaires.
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Dates et versions

tel-00674704 , version 1 (28-02-2012)

Identifiants

  • HAL Id : tel-00674704 , version 1

Citer

Anica Lekic. Etude de la conversion de spin nucléaire du méthane en matrices d'Argon et de Krypton. Physique Quantique [quant-ph]. Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 2011. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00674704⟩
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