Décrire théoriquement l'activité chimique complexe du milieu interstellaire et calculer les abondances moléculaires qui en découlent, est un des aspects d'une étude globale d'un milieu qui présente des conditions physiques totalement étrangères aux possibilités terrestres. Nous avons mis au point un code informatique automatique qui résoud les équations cinétiques de la chimie couplées au calcul des taux de photodestruction des espèces moléculaires exposées au champ de rayonnement UV interstellaire. Dans le cas d'un nuage interstellaire l'hypothèse d'équilibre chimique a été adoptée, dans le cas d'une enveloppe circumstellaire en expansion un globule de matière est suivi au cours de son périple dans un formalisme Lagrangien. L'utilisation de ce code numérique ainsi que des observations millimétriques effectuées sur POM-1 à l'Observatoire de Bordeaux et sur l'antenne de 30 mètres de l'IRAM à Pico Veleta en Espagne, ont permis - d'étudier la corrélation 13CO/Av dans deux nuages sombres (L1506 et L1529) du complexe du Taureau et de discuter les variations d'abondance des isotopes de CO à travers toute la région Taureau-Persée; - de modéliser le nuage moléculaire qui se trouve sur la ligne de visée de l'étoile HD 29647 dans Heiles Cloud 2, et qui est un nuage intermédiaire entre le milieu diffus et les nuages moléculaires denses ; - d'étudier la chimie de l'azote dans les enveloppes circumstellaires oxygénées, sur la base de nouvelles détections de HCN dans des étoiles OH/IR géantes ou supergéantes.