Physico-chimie des atomcules d'hélium antiprotonique : modélisation de processus réactifs en présence d'antimatière
Résumé
About 3% of antiprotons (p) stopped in helium are long-lived with microsecond lifetimes, against picoseconds in all other materials. This unusuallongevity has been ascribed to the trapping of p on metastable bound states in pHe+ helium atom-molecules thus named atomcules. Apart from their unique dual structure investigated by laser spectroscopy - a near-circular quasi-classical Rydberg atom with l ~ n - l ~ 37 or a special diatomic molecule with a negatively charged p nucleus in high rotational state with J = l - the chemical physics aspects of their interaction with other atoms or molecules constitute an interesting topic for molecular physics. While atomcules may resist to million collisions in helium, molecular contaminants such as H2 are likely to destroy them in a single one, down to very low temperatures. In the Born-Oppenheimer framework, we interpret the molecular interaction obtained by ab initio quantum chemical calculations in terms of classical reactive channels, with activation barriers accounting for the experiments carried out in He and H2 . From classical trajectory Monte Carlo simulations, we show that the thermalization stage strongly quenches initial populations, thus reduced to a recovered 3 % trapping fraction. Alternatively, we investigate the reactive association of pHe+ with e+e- in a classical trajectory approach for nuclei: we predict antihydrogen synthesis with 10 % branching ratio and a new class of metastable atomcules (alpha,p, e+, 2e-), which could be confirmed by spectroscopy. This work illustrates the pertinence of chemical physics concepts to the study of exotic processes involving antimatter. New insights into the physico-chemistry of cold interstellar radicals are anticipated.
Environ 3% des antiprotons (p) stoppés dans l'heliurn survivent plusieurs microsecondes contre quelques picosecondes dans tout autre matériau. Cette métastabilité inhabituelle résulte d'une capture sur des états liés de l'atome exotique pHe+, dénommé atomcule car il s'apparente à la fois à un atome de Rydberg quasi-circulaire quasi-classique de grand moment angulaire l ~ n - 1 ~ 37 et à une molécule diatomique composée d'un noyau chargé négativement et caractérisée par une forte excitation rotationnelle J = l. En dehors de cette structure duale originale accessible par spectroscopie laser, la physico-chimie de leur interaction avec d'autres atomes ou molécules a fait l'objet de mesures résolues en état. Alors que les atomcules résistent à des millions de collisions dans l'helium pur, des contaminants moléculaires comme H2 les détruisent immédiatement, même à basse température. Dans le cadre Born-Oppenheimer, nous interprétons l'interaction moléculaire, calculée par des techniques de chimie quantique ab initio, en termes de chemins réactifs classiques, qui présentent des barrières d'activation compatibles avec celles mesurées pour He et H2. Nous montrons par une approche Monte Carlo de trajectoires classiques que la thermalisation détruit fortement les populations initiales, portant la fraction estimée des états de capture à 3 %. Nous étudions aussi la recombinaison dissociative pHé + é + e- dans une approche de trajectoires classiques pour les noyaux: nous prédisons la synthèse d'antihydrogène avec un rapport de branchement de 10 %, ainsi qu'une nouvelle classe d'atomcules métastables (alpha, p, e+, 2e-), qui pourrait être confirmée par spectroscopie. Ce travail illustre la transférabilité des concepts de chimie physique à l'étude de processus exotiques en présence d'antimatière, et apporte un éclairage nouveau sur la physico-chimie des radicaux interstellaires froids.