Optical feedback frequency-stabilized cavity ring-down spectroscopy - Highly coherent near-infrared laser sources and metrological applications in molecular absorption spectroscopy
Spectroscopie en cavité par temps de déclin stabilisée en fréquence par rétroaction optique - Sources laser de haute cohérence dans le proche infrarouge et applications métrologiques à la spectroscopie d'absorption moléculaire
Résumé
High-precision molecular absorption spectroscopy is a powerful tool for fundamental physics and metrology, as well as for a broad range of applications in fields such as environmental sciences, planetology and astrophysics. In recent years, spectroscopic techniques based on the enhanced interaction of laser light with molecular samples in high-finesse optical cavities have provided outstanding detection sensitivities on the absorption axis, while the spectrometer frequency axis rarely met as high precision standards.In this thesis, we addressed this challenge by the development of Optical Feedback Frequency-Stabilized Cavity Ring-Down Spectroscopy (OFFS-CRDS). This novel technique features a unique combination of sub-kHz frequency resolution and stability, kW/cm^2-level intracavity light intensity, a shot-noise limited absorption detectivity down to 2 x 10^(−13) cm^(−1)Hz^(-1/2), as well as a detection limit of 8.4 x 10^(−14) cm^(−1) on a narrow spectral interval. This unprecedented performance is based on the tight Pound-Drever-Hall lock of the ring-down cavity to a single-sideband-tuned distributed-feedback diode laser which is optical-feedback-stabilized to a highly stable V-shaped reference cavity. To transfer the coherence of this sub-kHz laser source to noisier lasers in other spectral regions through an optical frequency comb, we have explored a novel high-bandwidth feed-forward phase cloning scheme and demonstrated a residual phase error as low as 113 mrad. Applying OFFS-CRDS to the spectroscopy of CO_2 near 1.6 μm, we obtained a broadband spectrum with a dynamic range of 8 x 10^5 and retrieved twelve absolute transition frequencies with kHz-accuracy by measuring sub-Doppler saturated absorption Lamb dips with a comb-assisted setup. Furthermore, we have performed a comprehensive analysis of systematic error sources in CRDS and derived an analytic formula for the non-exponential ring-down signal in a weakly saturated regime, which may contribute towards future concentration-independent transition dipole moment measurements. Our results open up promising perspectives for metrological applications of OFFS-CRDS, such as advanced absorption lineshape studies, isotopic ratio measurements and extensive saturated absorption spectroscopy in the near infrared.
La spectroscopie d'absorption moléculaire est un outil incontournable non seulement pour la physique fondamentale et la métrolgie mais aussi pour des domaines aussi divers que les sciences environnementales, la planétologie ou l'astrophysique. Ces dernières années, des techniques spectroscopiques qui exploitent l'amplification résonnante d'interaction entre lumière laser et molécules dans une cavité optique ont fourni des détectivités exceptionnelles sur l'axe d'absorption, tandis que l'axe de fréquence des spectromètres n'atteignait généralement pas le même niveau de précision.Dans cette thèse, nous avons répondu à ce défi en développant la spectroscopie en cavité par temps de déclin stabilisée en fréquence par rétroaction optique (OFFS-CRDS en anglais). Cette nouvelle technique présente une combinaison unique de stabilité et résolution fréquentielles sub-kHz, d'un niveau d'intensité lumineuse intra-cavité de l'ordre du kW/cm^2, d'une detectivite de 2 x 10^(−13) cm^(−1)Hz^(-1/2) limitée par le bruit de photons, et d'une limite de détection de 8.4 x 10^(−14) cm^(−1) sur une plage spectrale étroite. Ces performances inédites sont dues à l'asservissement de la cavité spectroscopique à un laser balayé en fréquence par modulation à bande latérale unique et stabilisé par rétroaction optique avec une cavité en V de réference ultrastable. Pour transférer la cohérence de ce laser sub-kHz à des lasers plus bruiteux dans d'autres gammes spectrales à travers un peigne de fréquence optique, nous avons exploré une nouvelle méthode de clonage de phase par une correction anticipative à large bande passante et démontré une erreur résiduelle de phase de 113 mrad. En appliquant l'OFFS-CRDS à la spectroscopie du CO2 à 1.6 μm, nous avons obtenu un spectre large bande avec une dynamique de 8 x 10^5, et nous avons déterminé douze fréquences de transition absolues avec une exactitude de l'ordre du kHz en mesurant des Lamb dips sub-Doppler en absorption saturée avec un dispositif équipé d'un peigne de fréquence. Par ailleurs, nous avons procédé à une analyse détaillée des sources d'erreurs systematiques en CRDS et nous avons déduit une formule analytique pour le déclin de cavité non-exponentiel dans un régime faiblement saturé qui est susceptible de contribuer à de futures mesures de moments de transition dipolaire indépendantes de la concentration. Nos résultats ouvrent des perspectives prometteuses pour des applications métrologiques de l'OFFS-CRDS, comme par exemple l'étude de profils de raie poussés, la mesures de rapports isotopiques et la spectroscopie d'absorption saturée extensive dans le proche infrarouge.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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