Des poudres céramiques multiéléments dans le système Si/C/N peuvent être obtenues avec le procédé de spray pyrolyse. Les paramètres de synthèse et leur influence sur la composition et la morphologie de poudres obtenues a fait l’objet de précédentes études. Toutefois, les mécanismes de décomposition et de recombinaison des espèces dans la zone de réaction restent inconnus. Cette étude vise à approfondir la compréhension du procédé, de la formation de l’aérosol jusqu’aux mécanismes de formation des particules solides. Ainsi, la caractérisation de l’aérosol par ombroscopie laser, couplée à la mise en place d’un modèle numérique du transport et traitement des gouttes du précurseur au sein du dispositif, a permis l’identification de distributions en taille de gouttes de type bimodal jusqu’à leur entrée en zone de réaction. Cette double approche a également permis de vérifier l’effet des phénomènes physiques et hydrodynamiques sur les distributions en taille des gouttelettes lors de leur transport vers la zone réactionnelle. L’introduction d’une distribution bimodale dans le four de pyrolyse permet d’envisager un mécanisme de décomposition du précurseur en deux étapes, lié à la taille des gouttelettes. Cette hypothèse combinée à l’étude de décomposition du précurseur Hexaméthyldisilazane à haute température a permis de proposer des mécanismes de formation de poudres dont la composition chimique varie selon l’atmosphère de synthèse utilisée.