ÉTUDES SPECTROSCOPIQUES DES VERRES IRRADIES : APPLICATION EN DOSIMÉTRIE NUCLÉAIRE - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2009

SPECTROSCOPIC STUDIES OF IRRADIATED GLASSES: APPLICATION IN NUCLEAR DOSIMETRY

ÉTUDES SPECTROSCOPIQUES DES VERRES IRRADIES : APPLICATION EN DOSIMÉTRIE NUCLÉAIRE

Résumé

A dosimetry system for the industry must be easy to use, quick to measure and at a reduced cost. Among these dosimetric systems, the RPE / alanine system is internationally recognized as a method of reference in metrology of ionizing radiation. This technique is generally employed because of its wide range of measurement, relatively low uncertainty and non-destructive measurement. However, its high cost reduces its use in routine applications. It is in this context that the present work aims to study the effects of ionizing radiation on silicate glasses in order to develop a new dosimetric system that is simple, precise, stable and inexpensive. Indeed, changes in the mechanical, optical and paramagnetic properties of glasses once subjected to ionizing radiation have been widely studied for several decades due to the multiple applications of this material in particular as a radioactive waste containment matrix. The prediction of the long-term behavior, physical aging under irradiation, of this glass is paramount. As early as the 1950s, studies have focused on ways to avoid obscuring glasses used in windows of nuclear reactors or hot cells and optical devices. Recently, much work has been focused on the application of radiation-induced color to develop a recyclable glass in the glass industry which is of great economic and environmental interest. In this thesis work we have studied, by optical spectroscopy and electron paramagnetic resonance (EPR), the irradiation effects of γ-radiation and accelerated electrons on silicate glasses to study the nature, formation and relaxation of different induced defects. The irradiated samples show the appearance of two absorption bands that can be resolved around 410 and 600 nm. The visible radiation induced absorption in silica glasses has been attributed to a 2p orbital entrapped hole of non-bridging oxygen NBOHC (Non Bridging Oxygen Hole Center). We then introduced silver into the glass surface using the ion exchange technique for different conditions of concentration and time. The ionically exchanged samples were subjected to different heat treatments. The absorption spectra of these samples were measured in the 300-600 nm range and used to identify the various states of silver existing in these glasses, determine the range of stability of each of the identified states, and determine the size of the aggregates of silver formed. We then subjected ionically exchanged samples to gamma irradiation and thermal treatments. We have shown that irradiation can neutralize a part of Ag + and create defects (NBOHCs) whose number increases enormously depending on the amount of silver introduced into the glass by ion exchange. The silver aggregates were not formed until after heat treatment at 550 ° C for 20 min. By increasing the annealing time, the continuous growth and size of the aggregates increases to critical dimensions. The distance between neighboring aggregates remains large so that a larger size aggregate can not develop by intergranular diffusion processes. We also found that gamma radiation significantly affects the size of silver aggregates. Indeed, the diffusion of silver in the glass increases by several orders of magnitude when the sample is irradiated before undergoing heat treatment. On the other hand we have found that the size of the aggregates depends on the value of the dose of gamma radiation. Contrary to expectations, it has been shown that doses above 20 kGy do not favor the formation of aggregates of larger sizes. The present study indicated that the optical absorption response of this type of γ-ray and accelerated electron glass can be reasonably well measured in the 0.1-50 kGy range. Tests on this type of glass have shown its good performance. This material is reliable as a dosimeter and can be used to measure doses between 0.1-17 kGy by ensuring that environmental conditions are carefully controlled during its use.
Un système dosimétrique pour l'industrie doit être facile à utiliser, rapide à mesurer et à coût réduit. Parmi ces systèmes dosimétriques, le système RPE/alanine est reconnu internationalement comme étant une méthode de référence en métrologie des rayonnements ionisants. Cette technique est généralement employée grâce à son domaine de mesure étendue, son incertitude relativement peu élevée et sa mesure non destructive. Cependant, son coût élevé réduit son utilisation dans les applications de routine. C’est dans ce contexte que se situe le présent travail qui a pour objectif d’étudier les effets des rayonnements ionisants sur des verres silicatés en vue de développer un nouveau système dosimétrique simple, précis, stable et peu coûteux. En effet, les changements des propriétés mécaniques, optiques et paramagnétiques des verres une fois soumis aux rayonnements ionisants sont largement étudiés pendant plusieurs décennies dues aux multiples applications de ce matériau en particulier comme matrice de confinement des déchets radioactifs. La prédiction du comportement à long terme, vieillissement physique sous irradiation, de ce verre est primordiale. Dès les années cinquante, des études ont portées sur les manières d'éviter d’obscurcir les verres utilisés dans des fenêtres des réacteurs nucléaires ou des cellules chaudes et des dispositifs optiques. Récemment, beaucoup de travaux ont été concentrés sur l'application de la couleur induite par irradiation pour développer un verre recyclable dans l'industrie du verre qui est de grand intérêt du point de vue économique et environnemental. Dans ce travail de thèse nous avons étudié, par spectroscopies optique et résonance paramagnétique électronique (RPE), les effets d’irradiation par le rayonnement γ et par les électrons accélérés sur des verres silicatés d’étudier la nature, la formation et la relaxation des différents défauts induits. Les échantillons irradiés montrent l’apparition de deux bandes d'absorption qui peuvent être résolues autour de 410 et de 600 nm. L'absorption induite par le rayonnement dans le domaine du visible dans les verres de silice a été attribuée à un trou piégé sur un orbitale 2p d'un oxygène non pontant NBOHC (Non Bridging Oxygen Hole Center). Nous avons ensuite introduit de l'argent dans la surface de verre en employant la technique des échanges ioniques pour différentes conditions de concentration et de temps. Les échantillons échangés ioniquement ont été soumis aux différents traitements thermiques. Les spectres d’absorption de ces échantillons ont été mesurés dans la gamme de 300-600 nm et utilisé pour identifier les divers états de l'argent existant dans ces verres, déterminer la gamme de stabilité de chacun des états identifiés et déterminer la taille des agrégats d’argent formés. Nous avons ensuite soumis des échantillons échangés ioniquement aux irradiations gamma puis aux traitements thermiques. Nous avons montré que l'irradiation permet de neutraliser une partie de Ag+ et de créer des défauts (NBOHCs) dont le nombre augmente énormément en fonction de la quantité d’argent introduite dans le verre par échange ionique. Les agrégats d’argent n’ont pas été formés qu’après traitement thermique à 550°C pendant 20 min. En faisant augmenter le temps de recuit, la croissance continue et la taille des agrégats augmente jusqu’à des dimensions critiques. La distance entre les agrégats voisins reste grande de telle manière qu’un agrégat de taille plus grande ne peut pas se développer par des processus de diffusion intergranulaires. Nous avons constaté aussi que le rayonnement gamma influe considérablement sur la taille des agrégats d’argent. En effet, la diffusion de l’argent dans le verre augmente de plusieurs ordres de grandeur lorsque l’échantillon est irradié avant de subir le traitement thermique. D’autre part nous avons trouvé que la taille des agrégats dépend de la valeur de la dose du rayonnement gamma. Contrairement à ce qui est attendue, on a montré que les doses supérieures à 20 kGy ne favorisent pas la formation des agrégats de tailles plus grandes. La présente étude a indiqué que la réponse, en termes d’absorption optique, de ce type de verre aux rayons γ et aux électrons accélérés peut être raisonnablement bien mesurée dans la gamme 0,1-50 kGy. Les essais effectués sur ce type de verre ont montrés ses bonnes performances. Ce matériau est fiable comme dosimètre et peut être employé pour mesurer les doses entre 0,1-17 kGy en s'assurant que les conditions d'environnement sont soigneusement contrôlées pendant son l'utilisation.
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  • HAL Id : tel-02092744 , version 1

Citer

Kh. Farah. ÉTUDES SPECTROSCOPIQUES DES VERRES IRRADIES : APPLICATION EN DOSIMÉTRIE NUCLÉAIRE. Instrumentations et Détecteurs [physics.ins-det]. Université de Monastir (Tunisie), 2009. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-02092744⟩
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