L’électrode négative des batteries lithium-ion est communément en graphite. Bien qu’ayant une capacité spécifique intéressante, le vieillissement, la cinétique d’intercalation et le transport du lithium à la fois dans le matériau actif et les porosités de l’électrode limitent son fonctionnement optimal et homogène. Dans ce travail de thèse, les mécanismes à l’origine de ces limites sont explicités grâce à un modèle multi-physique de type électrode poreuse.Une étude de sensibilité des paramètres du modèle a montré l’importance des paramètres liés à la cinétique d’intercalation et au transport du lithium en phase solide et liquide. L’exploitation du modèle, validé expérimentalement, montre que, lors du fonctionnement de l’électrode, les apparences d’hétérogénéité de lithiation sont corrélées à la forme particulière du potentiel d’équilibre du graphite vis-à-vis de son taux de lithiation. La modélisation de la distribution de taille des particules, amplifie grandement ces hétérogénéités et dégrade fortement la performance globale de l’électrode. En première approche, une mesure operando de la distribution des états de lithiation confirme l’aspect hétérogène du fonctionnement de l’électrode.Les données des performances en cyclages et en calendaire de cellules graphite-NMC ont permis de construire différents modèles de vieillissement de l’électrode. La croissance de la couche de passivation (SEI) peut expliquer à elle seule la perte de lithium cyclable. Les hétérogénéités de SEI obtenues par le modèle sont négligeables en l’état. Les gains de capacités et les pertes brutales sont expliqués respectivement par des mécanismes de dissolution de SEI et de formation de lithium-plating.