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Theses Year : 2019

Experimental approach of the two-grain model : first stage of UO2+x and UO2+x/CeO2 microspheres sintering

Approche expérimentale du modèle à deux grains : premier stade du frittage de microsphères UO2+x et UO2+x/CeO2

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Abstract

Sintering is a key step during the fabrication of UOx and MOx nuclear fuels used in the PWR reactors. The first stage of this process that is characterized by the formation of necks between the grains, leading to the mechanical consolidation of the sample, is particularly crucial. It is usually described through mathematical models based on two spherical grains in contact. In this frame, an experimental approach of the first stage of sintering for ceramic materials of interest for the nuclear fuel cycle, mainly based on in situ high-temperature environmental scanning electron microscopy observations, is developed in this PhD work. An original synthesis route towards size-controlled UO2+x and (U,Ce)O2+x microspheres was first developed. Then, experimental observations of the first stage of UO2+x sintering have been carried out under different operating conditions by varying the oxygen partial pressure and temperature. Quantitative data obtained through image processing led to determine prevailing diffusion mechanisms and associated activation energies for different hyper-stoichiometric uranium dioxides as well as for U3O8. Under reducing conditions, complementary ex situ experiments and high-temperature transmission electron microscopy observations has allowed identifying a two-step mechanism based on the growth of crystallites in the grains, then on the formation and growth of a neck between the grains. Finally, a preliminary study on (UO2 – CeO2) heterogeneous systems revealed a drastic modification of the morphological evolution of the two grains, induced by the increasing complexity of the involved diffusion mechanisms (including the preferential diffusion of uranium in CeO2). Conversely, the first sintering tests carried out on homogeneous (U,Ce)O2 solid solutions evidenced the classical behavior described by the models. The stoichiometry of the samples involved in the sintering of actinide dioxides, but also their homogeneity, must be carefully taken into account in the aim to build predictive numerical models.
Le frittage est une étape clé lors de la fabrication des pastilles de combustible nucléaire de type UOx et MOx (oxyde mixte (U,Pu)O2) utilisées dans les réacteurs à eau pressurisée. La première étape de ce processus, qui consiste en la formation et la croissance d’un pont entre les grains conduisant à la consolidation du matériau joue alors un rôle crucial. Elle est généralement décrite par des modèles mathématiques mettant en jeu deux grains sphériques au contact. Cette étude propose ainsi une approche expérimentale de la première étape du frittage de matériaux céramiques d’intérêt pour le cycle du combustible électronucléaire, en particulier via des observations in situ par microscopie électronique à balayage en mode environnemental à haute température (MEBE-HT). Dans un premier temps, un protocole de synthèse robuste et reproductible permettant l’obtention de particules sphériques d’oxydes d’uranium et d’oxyde mixte (U,Ce)O2+x de taille contrôlée a été développé. Par la suite, des observations expérimentales du premier stade du frittage des oxydes UO2±x ont été réalisées dans différentes conditions d’atmosphère et de température. Les données quantitatives obtenues par analyse d’image ont alors permis de déterminer les valeurs des énergies d’activation et le mécanisme de diffusion prépondérant pour différents oxydes sur-stœchiométriques et pour U3O8. Dans le cas d’un frittage en milieu réducteur, des expériences complémentaires en mode ex situ et par microscopie électronique à transmission à haute température ont permis d’identifier un mécanisme en deux étapes, basé sur la croissance des cristallites constituants les particules sphériques puis sur la formation et la croissance du pont entre les deux particules. Enfin, une étude préliminaire portant sur des systèmes hétérogènes (UO2 – CeO2) a été entreprise. Les observations effectuées mettent en avant une modification importante de l’évolution morphologique du système à deux grains, sous-tendue par une complexification des mécanismes de diffusion mis en jeu (diffusion préférentielle de l’uranium dans l’oxyde de cérium, notamment). Les premiers essais réalisés sur des solutions solides homogènes (U,Ce)O2, ont en revanche montré un comportement conforme à celui habituellement décrit par les modèles. La stœchiométrie des composés mis en jeu lors du frittage d’oxydes d’actinides, mais également leur homogénéité, doivent donc être soigneusement pris en compte afin d’établir des modèles prédictifs.
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Cite

Victor Trillaud. Approche expérimentale du modèle à deux grains : premier stade du frittage de microsphères UO2+x et UO2+x/CeO2. Autre. Université Montpellier, 2019. Français. ⟨NNT : 2019MONTS130⟩. ⟨tel-02939323⟩
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