Synthèses assistées par micro-ondes et lumière de nanomatériaux pour la catalyse - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2019

Microwave coupled with a UV source synthesis of nanomaterials for catalysis applications

Synthèses assistées par micro-ondes et lumière de nanomatériaux pour la catalyse

Résumé

The main objective of this study was to carry the one step synthesis of metal/oxide heterostructures combining microwave and UV irradiation. During this work, we prepared nanoparticles of high industrial potential oxides (CeO2, TiO2 and SnO2) with a precise control of the size and morphology. Isotropic particles and nanorods of CeO2 were first synthetized. Then, a large variety of anatase and rutile nanoparticles, with specific crystalline faces were obtained. Syntheses of SnO2 were finally developed, without or with HCl, to obtain isotropic and elongated nanoparticles respectively. To understand the fundamental difference between formation mechanisms of SnO2, we performed an in situ study, in our microwave apparatus, combining small angle X-ray scattering and X-ray absorption spectroscopy. We were able to give new insights on the formation of these nanoparticles in aqueous solutions. We developed then the first microwave assisted continuous flow synthesis of SnO2 to produce significant amount of materials. Finally, we used the synthetized TiO2 nanoparticles as support to prepare gold catalysts with two different methods: the deposition-precipitation with urea (DPU) and the photodeposition. DPU provided as active nanocatalysts as equivalent catalysts prepared with commercial TiO2. We highlighted a potential impact of crystalline faces of the support. Finally, the photodeposition method led to similar supported gold nanoparticles size range as the DPU. We proposed preliminaries conclusions on the mechanism of the photodeposition.
Dans ces travaux de thèse, nous avons utilisé des stimuli originaux, les micro-ondes et la lumière, pour l’élaboration d’hétérostructures or/oxyde en solution aqueuse. Dans la première partie de ce travail, nous avons synthétisé des nanoparticules de supports oxydes (CeO2, TiO2 et SnO2) de tailles et de morphologies contrôlées. Des particules isotropes et des nano-bâtonnets de CeO2 ont été obtenues. Des nanoparticules d’anatase et de rutile, avec des morphologies variées, exposant différentes faces cristallines, ont également été synthétisées. Des synthèses simples, dans l’eau, ont permis de préparer des nanoparticules isotropes de SnO2 tandis que l’utilisation d’un milieu acide promeut l’obtention de particules allongées. Pour élucider la différence de mécanismes, une étude in situ combinant la diffusion et la spectroscopie d’absorption X, au sein d’un four à micro-ondes, a permis de dresser un tableau d’ensemble des mécanismes de formation des nanoparticules de SnO2 en solution aqueuse. Un protocole de synthèse en flux continu de SnO2 a également développé permettant la production significative de matériaux. Finalement, en utilisant la diversité des morphologies de TiO2 obtenues, nous avons réalisé la préparation de catalyseurs Au/TiO2 pour l’oxydation de CO par deux méthodes : le dépôt-précipitation à l’urée (DPU) et le photo-dépôt. Le DPU a permis d’obtenir des catalyseurs présentant des performances comparables à leurs homologues préparés sur TiO2 commerciaux et de mettre en évidence un effet potentiel des faces cristallines du support. La méthode par photo-dépôt a également permis de préparer des nanoparticules d’or de tailles comparables à la méthode DPU. Des conclusions préliminaires, sur le mécanisme intervenant lors de ce photo-dépôt, ont finalement été proposées.
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Identifiants

  • HAL Id : tel-03001283 , version 1

Citer

Lionel Tinat. Synthèses assistées par micro-ondes et lumière de nanomatériaux pour la catalyse. Catalyse. Sorbonne Université, 2019. Français. ⟨NNT : 2019SORUS386⟩. ⟨tel-03001283⟩
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