Experimental study of the interactions of the solar wind with the hydantoin (C3N2O2H4) prebiotic molecule
Etude expérimentale des interactions du vent solaire avec la molécule prébiotique d'hydantoine (C3N2O2H4)
Résumé
This thesis presents the study of the interaction of solar wind components with the hydantoin molecule C3N2O2H4, thought to have played a role in the appearance of life on Earth. This prebiotic molecule was detected in several meteorite samples and is thus potentially present in cometary outgasing, where it interacs with solar wind composed of electrons and energetic ions. The physico-chemistry of hydantoin in interaction with 100 eV electrons, which are one of the major components of solar wind, was studied with the new experimental apparatus SWEET (Stellar Wind and Electrons interactions on astrophysical molecules - Experiment and Theory), which was set-up during this thesis in the LCAR (Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité), within the Ion Matter Interaction team. This is a crossed-beam apparatus which enables the investigation of unique collisions between one neutral isolated molecule and one electron or ion. The coincident use of several spectrometries techniques (spectrometry of emitted and scattered electrons and ionic spectrometry by velocity map imaging and time of flight) enables the identification of ionic produced fragments, the characterisation of the fragmentation dynamics, the measurement of the energetic threshold for dissociation pathways, and the probe of molecular excited states. The results obtained on SWEET were extended to the study of the interaction of hydantoin with multi-charged minority ions of solar wind (He2+ at 8 keV and O6+ at 30 keV), studied during a measurement campaign on the COLIMACON set-up at the GANIL (Grand Accélérateur National d'Ions Lourds, Caen, France). Experimental results were completed by a quantum chemistry approach (DFT B3LYP/6-311++G(d,p)) to calculate the energy and geometry of the molecular systems as well as the dissociation potential barriers. As important results, the interaction between hydantoin and the solar wind components shows that the molecule easily fragments when multiply charged (q>+3) and the cycle opens when doubly charged, implying a high reactivity interesting within the framework of early Earth chemistry. The energetic thresholds for the major cation and dication fragmentations were measured and a theoretical reaction scheme was proposed, in accordance with the experimental measurments. The first results of the SWEET apparatus pave the way to quantitative measurements such as the absolute cross section of the observed relaxation processes, to complete the characterisation of the specific hydantoin - solar wind interaction.
Cette thèse a pour objectif l'étude de l'interaction du vent solaire avec la molécule d'hydantoine C3N2O2H4, suspectée d'avoir joué un rôle dans l'apparition de la vie sur Terre. Cette molécule pré-biotique a été détectée dans les échantillons de plusieurs météorites et est donc potentiellement présente dans les éjectas gazeux des comètes, où elle interagit avec le vent solaire composé d'électrons et d'ions énergétiques. La physico-chimie de l'hydantoine en interaction avec des électrons de 100 eV qui sont l'un des composants majoritaires du vent solaire a été étudiée grâce au dispositif expérimental SWEET (Stellar Wind and Electrons interactions on astrophysical molecules - Experiment and Theory), développé au cours de cette thèse au LCAR (Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité) dans l'équipe Interaction Ions Matière. Ce dispositif à faisceaux croisés pulsés permet la réalisation de collisions uniques entre une molécule neutre isolée et un électron ou un ion mono-chargé. Plusieurs spectrométries peuvent être réalisées en coïncidence pour une même interaction : spectrométrie des électrons émis et diffusés ainsi que spectrométrie ionique par imagerie des vecteurs vitesses (VMI) et par temps de vol. Ces techniques permettent d'identifier les fragments ioniques éventuellement formés, de caractériser la dynamique de fragmentation, de mesurer le seuil énergétique d'apparition des voies de dissociation et de sonder les états excités de la molécule. Afin d'étendre les études réalisées sur SWEET aux interactions de l'hydantoine avec les composants minoritaires du vent solaire (He2+ à 8 keV et O6+ à 30 keV), une campagne de mesures au GANIL (Grand Accélérateur National d'Ions Lourds, Caen, France) sur le dispositif COLIMACON a également été réalisée. Les résultats expérimentaux ont été complétés par des calculs de chimie quantique (DFT B3LYP/6-311++G(d,p)) donnant accès aux énergies et géométries de la molécule et de ses fragments pour divers états charge, ainsi qu'aux barrières de potentiel associées aux voies de fragmentation. Parmi les résultats importants obtenus, l'interaction de l'hydantoine avec le vent solaire a montré une faible résistance de la molécule à la charge (q>+3) et une ouverture de son cycle dans le dication qui pourrait être intéressante pour sa contribution potentielle à la formation de molécules plus complexes intervenant dans le vivant. Les seuils d'apparition des fragmentations majoritaires du cation et du dication ont également été mesurés pour la première fois et des schémas de réaction théoriques, en accord avec les mesures, ont été proposés. Les résultats nouveaux obtenus pendant cette thèse avec le dispositif SWEET ouvrent la voie à des mesures quantitatives des mécanismes de relaxation observés (sections efficaces absolues) qui permettront une caractérisation fine et complète de cette interaction spécifique : hydantoine - vent solaire.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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