Rheological properties of freestanding polymer films - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2020

Rheological properties of freestanding polymer films

Propriétés rhéologiques des films polymères minces autoportants

Résumé

We demonstrated that many mechanical and rheological properties of thin freestanding polymer films can be calculated using molecular dynamics simulations and by applying the stress-fluctuation formula for the shear modulus. We also numerically transformed the shear-stress response function to get various other linear response functions, which were then used to characterize the alpha-relaxation time and to quantitatively compare with experiments. In accordance with experiments, we also found that many intensive properties depend to leading order linearly on the inverse thickness of our films. We tried to understand this effect by using a « layer-resolved » analysis of the shear modulus. We confirm the existence of soft « liquid-like » layers of several bead diameters at the film surfaces confirming the -dependence. Finally, we characterized the ensemble fluctuations of our time dependent instantaneous shear-stresses and its higher moments by assuming a stationary Gaussian process. We saw that these functionals deviate from the Gaussian prediction in the non-ergodic limit for low temperatures.
Nous avons démontré que de nombreuses propriétés mécaniques et rhéologiques de films polymères minces autoportants peuvent être calculées à l'aide de simulations de dynamique moléculaire et en appliquant la formule de fluctuation du stress pour le module de cisaillement. Nous avons également transformé numériquement le module de relaxation du stress de cisaillement pour obtenir plusieurs autres fonctions de réponse linéaires, qui ont ensuite été utilisées pour caractériser le temps de relaxation alpha et pour effectuer une comparaison quantitative avec les expériences. Conformément aux expériences, nous avons également trouvé que de nombreuses propriétés intensives dépendent linéairement de l'inverse de l'épaisseur de nos films. Nous avons essayé de comprendre cet effet en utilisant une analyse «résolue par couche» du module de cisaillement. Nous confirmons l'existence de «l'interface souple» de plusieurs diamètres de billes à la surface des films, ce qui confirme la dépendance. Enfin, nous avons caractérisé les fluctuations d'ensemble de nos stresse instantané de cisaillement et de ses moments supérieurs dans des termes généraux en assumant un processus gaussien stationnaire et stochastique. Nous avons observé que ces fonctions s'écartent de la prédiction gaussienne dans la limite non-ergodique pour les faibles températures.
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-03273346 , version 1 (29-06-2021)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03273346 , version 1

Citer

Geevarghese George. Rheological properties of freestanding polymer films. Other. Université de Strasbourg, 2020. English. ⟨NNT : 2020STRAE036⟩. ⟨tel-03273346⟩
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