Density of states, band offset and charge injection in one-dimensional semiconductor nanostructures studied with multiple probes scanning tunneling microscopy
Densité d'états, alignement de bande et injection de charges dans des nanostructures semiconductrices uni-dimensionnelles étudiées par microscopie à effet tunnel à pointes multiples
Résumé
The traditional transistor miniaturization is resulting in devices experiencing quantum effects. Rather than fighting these effect by developing new architectures of conventional silicon-based devices, the long-term solution might be in revisiting existing knowledge of these fundamental concepts and studying them in a well-controlled and methodological manner. Consequently, the newly emergent insights could be applied to the keystones of modern-day electronic devices, such as one-dimensional shape and the presence of heterointerface, but on different materials. This, in fact, has a potential to yield an alternative approach to information processing and computation.Nowadays, it is possible to obtain nanostructures of any shape and size due to recent breakthroughs in nanofabrication. This thesis aims to exploit such possibilities to simulate an experimental environment in which quantum confinement effect can be studied in a controlled manner on different one-dimensional semiconductor nano-heterostructures. At first, a reliable methodology will be developed to accurately determine the band alignment between two dissimilar semiconductors comprising a heterointerface. This will be achieved on planar one-dimensional InGaAs nanostructures grown on InP by selective area molecular beam epitaxy, a nanofabrication method which, to date, offers the best control of nanostructure shape, size, position, and orientation in ultrahigh vacuum. The surface reconstruction, as well as the entire structure morphology will be investigated in great detail by means of atomic force microscopy and scanning tunneling microscopy, while the aforementioned growth will be described by modeling the diffusion dynamics. A combination of low-temperature two-probe scanning tunneling spectroscopy and room-temperature four-probe contact measurements will be utilized to obtain accurate information about the band alignment and charge transport of the heterosystem.Once proven successful, the approach will be employed to study nanostructures of much smaller dimensions, where quantum size effect is ever-present: colloidal CdSe nanoplatelets, which imitate the typical optical characteristics of epitaxial quantum wells, but, due to anisotropic lateral dimensions, make the understanding of the impact of finite lateral confinement on the behavior of the free charge carriers more complex. In addition to the study of the morphology of the nanoplatelets and of their optical transitions, low-temperature scanning tunneling microscopy and spectroscopy investigations will be performed. Once drop-casted onto a gold substrate, the density of states of the nanoplatelets will be directly probed in order to accurately determine the extent of quantum confinement experienced by the carriers as a function of the nanoplatelets thickness, temperature and spatial configuration. The results which are, on one hand, inconsistent with foregoing quantum well-like perception found in literature, while on the other, perfectly in line with our tight binding calculations, will establish a solid baseline for the follow-up study of CdSe/CdS core-crown nanoplatelets.
La miniaturisation continue des composants électroniques a atteint un seuil au-delà duquel les effets quantiques deviendront prépondérants. Plutôt que de vouloir supprimer ces effets, il peut être intéressant de les mettre à profit. Mais ce changement de perspective nécessite d’avoir une compréhension plus fine des propriétés électroniques de nanostructures semi-conductrices considérées comme de potentiels éléments actifs dans des dispositifs futurs. Au cours de cette thèse, deux types de structures dont la géométrie s’apparente plus ou moins à un système uni-dimensionnel ont été considérés: des nanofils semi-conducteurs III-V fabriqués par croissance épitaxiale en ultravide et des nanoplatelets semi-conducteurs II-VI synthétisés chimiquement.Dans le premier cas, l’épitaxie par jets moléculaires sélective de nanofils planaires composés d’InGaAs permet d’élaborer des nano-cristaux localisés précisément à la surface d’un substrat d’InP grâce à l’utilisation d’un masque diélectrique. L’analyse de la morphologie de ces nanofils par microscopie à champ proche a révélé une anisotropie de forme en fonction de l’orientation des nanofils. En modélisant la cinétique de croissance, nous avons montré que cette variation de forme s’explique par une différence de diffusion des adatomes liée à la reconstruction (2x4) de la surface (001) des nanofils. Les propriétés de transport dans ces hétérostructures uni-dimensionelles In0.53Ga0.46As/InP ont ensuite été caractérisées par microscopie à effet tunnel à pointes multiples. Deux approches expérimentales basées l’une sur la spectroscopie tunnel à deux contacts, l’autre sur des mesures à quatre pointes en contact ont été conçues pour remonter à la mesure des discontinuités de bande entre le substrat d’InP et les nanofils d’InGaAs. L’obtention des discontinuités de bande est directe et ne requiert ni fabrication d’électrodes, ni modélisation des caractéristiques I(V), contrairement aux techniques électriques conventionnelles.Dans un second temps, nous avons considéré des nanoplaquettes de CdSe, qui s’apparentent à des puits quantiques colloïdaux d’épaisseur limitée à quelques plans atomiques pour des dimensions latérales comprises entre plusieurs nanomètres et quelques dizaines de nanomètres. Bien que les propriétés excitoniques des nanoplaquettes aient fait l’objet de nombreuses études, le rôle du confinement quantique latérale sur la localisation des porteurs de charge est encore mal connu. En utilisant la microscopie à effet tunnel, nous avons caractérisé des nanoplaquettes individuelles et des nanoplaquettes assemblées en paquet pour déterminer la densité d’états en bande de conduction. Les mesures spectroscopiques montrent l’existence, d’une part, de singularités superposées à une oscillation de la densité d’états, en bon accord avec la densité d’états calculée par la méthode des liaisons fortes et, d’autre part, la présence de piège sur les parois latérales des plaquettes. Contrairement à l’exciton dont le confinement est plus important, la délocalisation de l’électron est fortement influencée par le confinement latéral et la présence de piège. A cet effet, des travaux préliminaires par spectroscopie optique de nanoplaquettes cœur-coquille permet d’entrevoir l’intérêt d’une couronne pour mieux contrôler le confinement des porteurs de charge dans ces objets.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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