Synthèse et étude structurale de nanozeolites à petits micropores pour la capture du CO2 - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2019

Synthesis and structural determination of nanosized small pore zeolites in CO2 capture application

Synthèse et étude structurale de nanozeolites à petits micropores pour la capture du CO2

Maxime Debost

Résumé

The goal of this work is to prepare template-free small pore nanosized zeolites. The direct synthesis of nanosized CHA and RHO type zeolites without organic structure directing agents provided materials with a Si/Al ratio suitable for the separation of CO2 from CH4. The first part of this study concerns the development of a new synthetic route towards preparation of small pore nanozeolites from water clear precursor suspensions. The nanocrystals have a diameter of 30 - 200 nm and a Si/Al ratio of 1.4 to 2.6. The second part is dedicated on the crystallographic analysis of the RHO and CHA nanosized zeolites in hydrated and dehydrated forms. Precession electron diffraction tomography (PEDT) and in-situ powder XRD methods were used to characterize the structure of the newly synthesized materials with nanosized dimensions. The third part of the thesis includes the adsorption studies of CO2 and CH4 in the CHA and RHO nanosized zeolites. The high selectivity of the zeolite nanocrystals synthesized with different cations (Cs, Na, K) towards CO2 in the presence of CH4 is demonstrated.
L’objectif de ce travail consiste à préparer des zéolithes à petits micropores en utilisant une voie de synthèse « verte ». Pour cela, il a été choisi de synthétiser directement des nanocristaux de zéolithe CHA et RHO sans agent organique structurant, avec un rapport Si/Al le plus adéquat pour la séparation du CO2 du CH4. La réduction de la taille des cristaux leur confère une meilleure stabilité et augmente la surface d’échange entre le matériau et les gaz. La première partie concerne l’élaboration d’une nouvelle voie de synthèse. Des nanocristaux compris entre 30 et 200 nm avec un rapport Si/Al variant de 1,4 à 2,6 ont été obtenus. Dans la seconde partie, l’analyse cristallographique des zéolithes RHO et CHA sous les formes hydratées et déshydratées est présentée. Des méthodes d’analyses utilisant la diffraction par précession des électrons en mode tomographie (PEDT) et in-situ DRX sur poudre ont été utilisées pour caractériser les zéolithes CHA et RHO après l’adsorption du CO2. Les nanozéolithes de CHA et RHO ont ensuite démontrées leur efficacité pour l’adsorption sélective de CO2 du CH4.

Domaines

Chimie organique
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-03435881 , version 1 (19-11-2021)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03435881 , version 1

Citer

Maxime Debost. Synthèse et étude structurale de nanozeolites à petits micropores pour la capture du CO2. Chimie organique. Normandie Université, 2019. Français. ⟨NNT : 2019NORMC232⟩. ⟨tel-03435881⟩
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