Vers une version 2.0 de la spICPMS pour mieux comprendre la biogéochimie des nanophases dans l'environnement. - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2021

Towards a 2.0 version of spICPMS to better understand the biogeochemistry of nanophases in the environment.

Vers une version 2.0 de la spICPMS pour mieux comprendre la biogéochimie des nanophases dans l'environnement.

Mickael Tharaud

Résumé

Human activities directly or indirectly contribute to the release of natural or synthetic contaminants into the environment. Among these contaminants, a particularly reactive and emerging family draws the attention of scientists: the nanoparticles (NPs). Their detection and characterization therefore appear to be essential for a better understanding of their biogeochemical impact within the critical zone. However, these objectives encounter technological limitations. This thesis addresses the analytical and, in fact, biogeochemical obstacles posed by the detection and characterization of these NPs in aquatic ecosystems. The analytical and methodological developments presented are based on single particle inductively coupled plasma mass spectrometry (spICP-MS). A version 2.0 based on the sequential implementation of tools and methods is thus proposed. The use of a high-resolution ICP-MS allows the significant reduction of the detection limits for TiO2-NPs and leads to a more precise determination of their particle size distributions in calcium-rich aquatic ecosystems. The subsequent implementation of an original device for direct injection of NPs into the plasma, the μ-dDIHEN, makes the determination of the size and number concentration of NPs more reliable thanks to a simplified calculation methodology. Processing of the spICP-MS data using Gaussian Mixture Models (GMM) then facilitates the distinction between the signal of the element in dissolved form and that of the element in nanoparticulate form. Finally, the acquisition of the signal using a time-of-flight ICP- MS (ICP-ToF-MS) enables high-frequency multi-element analysis which, reinforced by hierarchical clustering (HAC), promotes characterization and identification of NPs in natural samples.
De manière directe ou indirecte, l’être humain contribue à l’émission de contaminants naturels ou synthétiques dans l’environnement. Parmi ces contaminants, une famille émergente particulièrement réactive attire l’attention des scientifiques : les nanoparticules (NPs). Leur détection et leur caractérisation apparaissent donc essentielles pour une meilleure compréhension de leur impact biogéochimique au sein de la zone critique. Ces objectifs se heurtent cependant à des limitations technologiques. Cette thèse vise à lever les verrous analytiques et, de fait, biogéochimiques posés par la détection et la caractérisation de ces NPs dans les écosystèmes aquatiques. Les développements analytiques et méthodologiques présentés se sont appuyés sur la spectrométrie de masse à source plasma en mode particule unique (spICP- MS). Une version 2.0 reposant sur la mise en œuvre séquentielle d'outils et de méthodes est ainsi proposée. L’utilisation d’un ICP-MS à haute-résolution permet la diminution significative des limites de détection pour les TiO2- NPs et conduit à une détermination plus précise de leurs distributions granulométriques dans les écosystèmes aquatiques riches en calcium. La mise en place ultérieure d'un dispositif originale d'injection directe des NPs dans le plasma, le μ-dDIHEN, fiabilise la détermination de la taille et de la concentration en nombre des NPs à l’aide d’une méthodologie de calcul simplifiée. Le traitement des données spICP-MS au moyen de modèles de mélange gaussien (GMM) facilite ensuite la distinction entre le signal de l'élément sous forme dissoute et celui de l'élément sous forme nanoparticulaire. Enfin, l'acquisition du signal à l'aide d'un ICP-MS à temps de vol (ICP-ToF-MS) permet une analyse multi-élémentaire à haute fréquence qui, renforcée par du clustering hiérarchique (HAC), favorise la caractérisation et l'identification des NPs dans des échantillons naturels.
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Dates et versions

tel-03541310 , version 1 (24-01-2022)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03541310 , version 1

Citer

Mickael Tharaud. Vers une version 2.0 de la spICPMS pour mieux comprendre la biogéochimie des nanophases dans l'environnement.. Ingénierie de l'environnement. Université de Paris, 2021. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-03541310⟩
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