Ultrafast ionization and rotational dynamics of molecules in strong laser fields - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2021

Ultrafast ionization and rotational dynamics of molecules in strong laser fields

Ionization ultra-rapide et dynamique rotationnelle moléculaire en champs laser intenses

Résumé

The investigation of ultrafast molecular dynamics is of great importance towards the understanding of a variety of natural phenomena in physical and chemical sciences. With the rapid development of femtosecond laser systems and precision detection technologies, it is possible now to visualize and steer the motion of molecules in matter as well as the ultrafast dynamics of electrons and nuclei in molecules on a microscopic timescale. When a molecule is exposed to a strong laser field, its electrons can be freed or excited, which often triggers a rapid dissociation of the system, in which the released electrons and nuclei exhibit a strong correlation, while the electronic motion on attosecond timescale is much faster than that of the nuclear ranging from femtosecond to picosecond timescale. One example is the absorbed photon energy shared between electrons and nuclei in a molecular dissociation process. In addition, a lot of physical processes such as electron tunneling ionization show a strong dependence on the spatial direction of the molecular axes with respect to the polarization of the laser field. Confining molecular axes to a specific direction is significant in unambiguously understanding and controlling the ultrafast response of the molecules to the laser fields. Impulsive alignment induced by ultrafast laser pulses with field-free revivals is considered as a powerful method to control the spatiotemporal distribution of the molecules. Field-free alignment is also recognized as an important tool for studying basic physical processes such as rotational dynamics of complex molecules and ultrafast collisional dissipation.By using advanced technologies based on intense femtosecond laser systems, multi-particle coincidence measurements of Cold target recoil ion momentum spectroscopy (COLTRIM), and high-sensitive time-resolved birefringence detections, this thesis reports a variety of studies revealing ultrafast dynamics observed in molecules exposed to strong laser fields, including dissociative Rydberg excitation, tunneling-site-sensitive ionization and dissociation, molecular alignment, rotational echo, and ultrafast collisional dissipation probed by rotational alignment echo.
L'étude de dynamiques ultra-rapides dans les molécules revêt une importance particulière pour la compréhension de divers phénomènes naturels en sciences physiques et chimiques. Avec le développement rapide des lasers femtosecondes et de méthodes précises de détection, il est possible de visualiser et de contrôler la dynamique ultra-rapide des électrons et des noyaux de molécules à des échelles microscopiques. Lorsqu'une molécule est exposée à un champ laser intense, ses électrons peuvent être ionisés ou excités, ce qui dans certains cas entraine une dissociation de la molécule, processus dans lequel les mouvements des électrons et des noyaux sont fortement corrélés. Un des exemples est le partage corrélé de l'énergie des photons absorbés entre les électrons et les noyaux dans le processus de dissociation moléculaire. Les processus d’ionisation ou de photodissociation, de même que de nombreux processus d’interaction laser-matière, dépendent de la direction des axes moléculaires par rapport à la polarisation du champ laser excitateur. Les lasers ultra-courts permettent d’aligner efficacement ces axes moléculaires suivant des directions de l’espace, alignement qui perdure un certain temps après extinction du champ laser. Au-delà du fait qu’aligner des molécules permet d’optimiser l’interaction laser matière, ou encore d’analyser le système moléculaire dans son propre référentiel, il permet également d’observer la dynamique rotationnelle des molécules et leur dissipation collisionnelle à des échelles de temps ultra-courtes.En utilisant des techniques avancées basées sur les laser femtosecondes amplifiées, les mesures de coïncidence multi-particules par spectroscopie COLTRIM (Cold target recoil ion momentum) et la détection de biréfringence résolue en temps, cette thèse présente un certain nombre d’études de dynamiques ultra-rapides observées dans des molécules soumises à des champs laser intenses, incluant l’excitation Rydberg dissociative, l’ionisation tunnel, l’alignement moléculaire post-impulsionnel et les échos rotationnels, et la dissipation collisionnelle ultra-rapide sondées par les échos rotationnels.
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-03551254 , version 1 (01-02-2022)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03551254 , version 1

Citer

Junyang Ma. Ultrafast ionization and rotational dynamics of molecules in strong laser fields. Other [cond-mat.other]. Université Bourgogne Franche-Comté; East China normal university (Shanghai), 2021. English. ⟨NNT : 2021UBFCK029⟩. ⟨tel-03551254⟩
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