La distribution d’aérosols et de gaz trace dans l’atmosphère résulte del’émission d’espèces gazeuses et particulaires primaires, ainsi que deleur transport, de leur sédimentation et de leurs transformations(photo)chimiques. La modélisation de ces processus dans l’atmosphèrepeut s’aborder au travers de modèles de chimie-transport d’échelleglobale ou régionale.Le modèle CHIMERE, développé en grande partie au LMD (Mailler et al.,2017), est un modèle de chimie-transport régional, récemment étendu auxéchelles hémisphériques, qui permet d’aborder ces phénomènes sur unegrande gamme d’échelles, allant de l’échelle d’une ville à celle d’unhémisphère. Il est toutefois difficile d’utiliser ce modèle pourreprésenter les interactions entre phénomènes de petite échelle(pollution de la couche limite urbaine) et de grande échelle (transportà l’échelle continentale ou hémisphérique) de panaches denses de gaz etd’aérosols, issus par exemple d’émissions de panaches volcaniques, defeux de forêt, ou d’aérosols désertiques. Cette limitation est un effetde l’impossibilité d’utiliser le modèle sous sa forme actuelle avec undomaine à maille non structurée, seul type de maillage permettant uneréelle variation de la résolution en fonction de zones d’intérêtdéfinies par le modélisateur (zones urbaines, zones d’émission). Cettelimitation est commune à la totalité des modèles de chimie-transportexistants à l’heure actuelle, pouvoir la lever serait donc un importantpas en avant pour la compréhension des interactions d’échelle dans ledomaine de la chimie atmosphérique.Une façon de lever ces limitations serait de remplacer le maillagecartésien de CHIMERE par un maillage non-structuré. En effet lesmaillages non-structurés permettent de faire varier la résolution dansl'espace et de concentrer les ressources de calcul dans les quelquesrégions clés (p.ex. près d'une éruption volcanique) où une hauterésolution spatiale est réellement nécessaire. Introduire une telleflexibilité multi-échelle représenterait un pas important pour lamodélisation des interactions d'échelles en chimie atmosphérique, etpermettrait potentiellement des percées dans la compréhension de cesinteractions.DYNAMICO, le modèle de circulation générale atmosphérique développérécemment au LMD et au LSCE (Dubos et al., 2015) est basé sur desmaillages de Voronoi non-structurés sphériques. L'objectif de cettethèse est de contribuer à l'évaluation de méthods numériques empruntéesà DYNAMICO pour le transport à grand échelle de panaches fins. A cettefin nous comparons la performance numérique de schémas de transportformulés sur maillage non-structuré (Dubey et al., 2015) à celle deschémas similaires formulés sur un maillage cartésien sphérique évitantles pôles. Des schémas d'ordre varié et avec différents traitements del'intégration temporelle sont implémentés pour chacun des deux types demaillage. Un jeu de cas-test est utilisé pour évalué différentespropriétés des paires maillage-schéma. Différentes métriques permettentd'étudier les propriétes de stabilité, monotonocité, convergence etdiffusion numérique. Alors que l'on pouvait s'attendre à une meilleureperformance des schémas cartésiens par rapport à aux schémasnon-structurés de complexité similaire, nous trouvons qu'un schéma de lafamille des schémas de Van Leer a une performance comparable à un schémasimilaire sur maillage cartésien, schéma qui est proposé par défaut parle modèle CHIMERE de façon opérationnelle. Au-delà de ces expériencesnumériques bidimensionnelles idéalisées, nous comparons la performancede ces deux schémas dans un contexte tridimensionnel réaliste inspiré del'éruption du volcan Puyehue en 2011. Ce nécessaire jalon doit êtrecomplété par des expérience à résolution variable pour mener à uneévaluation complète des mérites de la modélisation multi-échelles pourles applications en chimie-transport.