Excited states relaxation dynamics of molecules of biological interest
Dynamique de relaxation des états excités de molécules d'intérêt biologiques
Résumé
This thesis focuses on the study of deactivation mechanisms in protonated and hydrated DNA bases following the absorption of a UV photon. The first objective concerns the characterization of relaxation processes by controlling the excitation energy deposited in the molecule. Photodissociation spectroscopy and multiscale pump probe experiments were carried out in a Paul trap cooled at 10 K. We have demonstrated the role of long lived states such as charge transfer states and triplet states on the relaxation processes. The second objective concerns the characterization of the environmental effects on the relaxation processes of hydrated DNA bases. To characterize the hydrated structures in the Paul trap, we carried out not only infrared photodissociation experiments but also two-color experiments, infrared and UV, which make it possible to achieve conformational selectivity. The assignment of IR and UV spectra is based on ab- initio calculations that we performed.
Cette thèse porte sur l'étude des mécanismes de désexcitation des bases de l'ADN protonées et hydratées à la suite de l'absorption d'un photon UV. Le premier objectif porte sur la caractérisation des processus de relaxation en contrôlant l'énergie d'excitation déposée dans la molécule. Des expériences de spectroscopie de photodissociation et de pompe-sonde multi-échelle ont été réalisées dans un piège de Paul refroidie à 10 K. Nous avons pu montrer le rôle des états à longue durée de vie tels que des états à transfert de charge et des états triplets dans le processus de relaxation. Le deuxième objectif porte sur la caractérisation des effets d'environnement sur les processus de relaxation des bases de l'ADN hydratées. Nous avons effectué non seulement des expériences de photodissociation infrarouge mais aussi des expériences à deux couleurs, infrarouge et UV, qui permettent d'atteindre une sélectivité conformationnelle. L'attribution des spectres IR et UV repose sur des calculs ab initio que nous avons effectués.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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