Synthesis and characterization of new crystallized silicates and germanosilicates prepared in the presence of symmetrical and asymmetrical organic structuring agents
Synthèses et caractérisations de nouveaux silicates et germanosilicates cristallisés préparés en présence d'agents structurants organiques symétriques et asymétriques
Résumé
The synthesis of zeolitic materials is governed by many parameters, such as the presence of heteroelements associated with silicon, the type of mineralizing agent, the organic structure-directing agent ("OSDA") as well as the dilution. This thesis presents the results of hydrothermal syntheses carried out in the presence of original organic molecules such as symmetrical and asymmetrical diquaternary ammoniums. Initially, eight media were tested for each of them then, depending on the results obtained, other experiments were conducted. Thus, these syntheses have made it possible to obtain a phyllosilicate as well as the discovery of new synthetic routes for zeolites of known topologies, including \textbf{-SVR}, \textbf{BEC}, \textbf {STI}, \textbf{UOZ} and quasi-zeolite PKU-15. In addition to the usual characterizations (chemical analysis, textural properties, thermogravimetric analysis, multi-nuclei solid-state NMR), structural studies were carried out by X-ray diffraction on powder and single crystal. Thus, for different framework topologies, the interactions between the organic structure-directing agent and the mineral framework could be discussed.
La synthèse de matériaux zéolithiques est régie par de nombreux paramètres, tels que la présence d'hétéroéléments associés au silicium, le type d'agent minéralisateur, l'agent structurant organique ("OSDA") ainsi que la dilution. Cette thèse présente les résultats de synthèses hydrothermales réalisées en présence de molécules organiques originales de type ammonium diquaternaires symétriques et asymétriques. Dans un premier temps, huit milieux ont été testés pour chacune d'entre elles puis, en fonction des résultats obtenus, d'autres expériences ont été menées. Ainsi, ces synthèses ont permis l'obtention d'un phyllosilicate ainsi que la découverte de nouvelles voies de synthèses pour des zéolithes de topologies connues, parmi lesquelles \textbf{-SVR}, \textbf{BEC}, \textbf{STI}, \textbf{UOZ} et la quasi-zéolithe PKU-15. En plus des caractérisations usuelles (analyse chimique, propriété texturale, analyse thermogravimétrique, RMN du solide multinoyaux), des études structurales ont été menées par diffraction des rayons X sur poudre et monocristal. Ainsi, pour des topologies de charpente différentes, les interactions entre l'agent structurant organique et la charpente minérale ont pu être discutées.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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