La transition vers des systèmes énergétiques basés sur des sources primaires renouvelables, telles que l’énergie solaire et l’énergie éolienne, est un défi urgent de notre époque. Compte tenu du caractère intermittent de ces sources, les dispositifs de stockage d’énergie efficaces et réversibles sont les composants essentiels des futurs réseaux énergétiques. Les dispositifs de stockage d’énergie électrochimique (EESD), à savoir les batteries, les supercondensateurs et les cellules hybrides, offrent une réversibilité et une efficacité du stockage d’énergie élevées, une structure compacte et une zero émission de fonctionnement. Les performances de ces dispositifs dépendent fortement des propriétés des matériaux d’électrode, en particulier de leur densité d’énergie spécifique, conductivités électronique et ionique, surface spécifique (SSA) et l’interaction de surface avec un électrolyte. Les matériaux d’électrodes doivent être électrochimiquement stables et conserver leur intégrité structurelle lors des cycles de charge/décharge. Enfin, du point de vue du développement durable, les principaux composants de ces matériaux doivent être fabriqués à partir de sources relativement abondantes et de préférence non toxiques. Deux classes de matériaux jouent un rôle clé pour les EESD : les matériaux en carbone et les oxydes de métaux de transition (TMO). Le présent travail a pour but d’analyser la dépendance des performances de ces matériaux en tant qu’électrodes pour supercondensateurs par rapport à leurs propriétés structurelles afin (i) de mettre en évidence les paramètres déterminants et (ii) d’offrir des lignes directrices pour le développement futur des matériaux d’électrode. Après une brève introduction dans le chapitre , les principes du stockage d’énergie électrochimique dans les supercondensateurs sont examinés dans le chapitre 1. Les principaux types de mécanismes de stockage de charge, à savoir la charge de la double couche interfaciale et la pseudocapacitance, sont discutés. Les différences entre les deux principales classes de supercondensateurs, à savoir les condensateurs à double couche électrochimique (EDLC) et les pseudocondensateurs, sont présentées. Les critères permettant de discerner les performances des matériaux d’électrode dans les supercondensateurs et les batteries à intercalation ionique sont exposés. Enfin, le modèle d’impédance des matériaux d’électrode poreux est présenté, et l’influence de divers paramètres structurels sur les propriétés électrochimiques des matériaux est évaluée. Dans le chapitre 2, les matériaux d’électrode en carbone sont considérés pour l’application de supercondensateurs. Leurs principaux avantages (conductivité électronique, stabilité chimique, SSA élevée) et inconvénients (faible capacité spécifique de surface) sont mis en évidence. Les matériaux en carbone sont classés selon leur géométrie : 0D (nano-oignons), 1D (nanotubes, nanofibres), 2D (carbon à base de graphène) et 3D (carbon actif). Les deux dernières classes sont considérées plus en détail comme les candidats les plus prometteurs pour les supercondensateurs. En particulier, il est conclu que la structure poreuse ouverte avec une forte contribution des micropores et une accessibilité facile de l’électrolyte, ainsi que la présence de domaines graphitiques capables d’accueillir des ions intercalés, sont favorables à une capacité élevée des électrodes de carbone. Dans le chapitre 3, les oxydes de métaux de transition (TMO) sont présentés comme des matériaux pour les supercondensateurs. L’influence de leur conductivité (électronique et ionique) et de leur stabilité électrochimique sur leurs performances est évaluée. En analysant les diagrammes de Pourbaix de différents métaux, les TMO sont classés selon leur stabilité à différents pH : oxydes, stables à tout pH (RuO2 , TiO2 ), stables à pH acide (WO3 , MoO3 ), et stables à pH neutre/alcalin (oxydes de Co, Fe, Mn). Une attention particulière est accordée aux oxydes spinelles de Fe (Fe3 O4 ) et de Mn (Mn3 O4 ). Les stratégies visant à améliorer les performances des composites TMO/C, à savoir la préparation d’oxydes de spinelle substitués, sont discutées. Enfin, dans le chapitre 4, les principales directions des travaux futurs dans le domaine des matériaux d’électrode pour les supercondensateurs sont proposées.