Les propriétés optiques et mécaniques remarquables des matériaux naturels sont souvent associées à la complexité de leurs structures hiérarchiques. L’une des plus complexes est la structure hélicoïdale, constituée de plusieurs couches de fibres alignées dont l’orientation tourne entre les couches voisines. Cette microstructure, dite de Bouligand, est associée à la résistance aux chocs accrue de la carapace de certains crustacés ainsi qu’à la réflexion préférentielle de la lumière polarisée circulaire de certains fruits et insectes. Dans ce travail, nous avons fabriqué des films minces bio-inspirés complexes composés de nanofibrilles de cellulose et de poly(vinylamine) en utilisant l'approche couche-par-couche (LbL) et la pulvérisation à incidence rasante (GIS), une méthode permettant de contrôler l'alignement dans le plan de nano-objets anisotropes comme les nanofibrilles de cellulose. Nous avons démontré la possibilité de contrôler de façon indépendante la direction de l'alignement de chaque couche de cellulose. Ainsi, nous avons pu préparer des films minces avec une orientation unidirectionnelle, croisée ou hélicoïdale des nanofibrilles de cellulose, ce qu’il n’est pas possible de faire avec d’autres procédés de fabrication. Les propriétés optiques de ces films ont été caractérisées par dichroïsme circulaire et ellipsométrie spectroscopique à matrice de Mueller. Nous avons observé que la réponse chirale des films hélicoïdaux est contrôlée par le sens de rotation, le pas de l’hélice et le nombre de couches avant rotation. Les propriétés mécaniques de ces films ont été étudiées par différentes méthodes de nanoindentation. La méthodologie de fatigue par nano-contact a montré une ductilité accrue des films unidirectionnels et hélicoïdaux, qui peut être indirectement liée à une absorption accrue de l'énergie de ce matériau lors des sollicitations en raison de sa structure interne.