Electron spin resonance spectroscopy based on fluorescence detection at millikelvin temperature, applied to rare earth ions in scheelite
Spectroscopie de résonance de spin électronique des ions de terres rares dans la Scheelite détectée par fluorescence micro-ondes, à une température de l’ordre du millikelvin
Résumé
Electron Spin Resonance (ESR) spectroscopy is a characterization method applicable to a wide variety of spin systems. This method, usually based on the Inductive Detection (ID) of spin echo, has a low sensitivity, restricting the detection to large spin ensembles. Improving the sensitivity while keeping the generality of application is desirable to characterize small spin ensemble properties.This thesis explores a new ESR detection method - the Fluorescence Detection (FD) - recently developed in Quantronics group. We apply it to the spectroscopy of rare earth ions in Scheelite using a Single Microwave Photon Detector device, at millikelvin temperature. The experiment uses a superconducting resonator magnetically coupled to the resonant spin ensemble, in order to manipulate and detect the spin signal. We report large-scale FD-ESR spectra showing signal from a wide variety of spin species, proving the generality of this detection method. As FD gives immediately access to the spin fluorescence, it calls for a better understanding of spin relaxation curve. Focusing on Erbium ions, we model the spin ensemble dynamics as the sum of single spin contribution and perform simulations that quantitatively reproduce the fluorescence signal over three orders of magnitude in excitation pulse strength. The comparison of ID and FD in similar spin excitation conditions confirms a sensitivity gain with FD for spin detection, reaching a factor 15 at the lowest excitation strength explored. This higher sensitivity allows us to measure the frequency shifts caused by mechanical strain on a small spin sub-ensemble, and to study its dependence with the static field angle. Thanks to the spin sub-ensemble coupling homogeneity, we observe spin coherent oscillations. Although FD is sensitive to incoherent photons, we use a three-pulse sequence to perform FD of Hahn echoes. We characterize the spin coherence time using FD, and demonstrate a method to get around the limitation in spin coherence time due to magnetic field noise. Eventually, we show that there is also a sensitivity gain with FD compared to ID for echo detection.
La spectroscopie de Résonance de Spin Electronique (ESR) est une méthode de caractérisation applicable à une grande variété de systèmes de spin. Cette méthode, généralement basée sur la Détection Inductive (ID) de l'écho de spin, a une faible sensibilité, limitant la détection aux grands ensembles de spin. Améliorer la sensibilité de cette technique de caractérisation tout en gardant la généralité de son application est souhaitable pour caractériser les propriétés de petits ensembles de spin.Cette thèse explore une nouvelle méthode de détection ESR - la Détection par Fluorescence (FD) - récemment développée dans le groupe Quantronique. Nous l'appliquons à la spectroscopie des ions de terres rares dans la Scheelite en utilisant un dispositif de Détection de Photon à Micro-onde Unique, opérant à la température de quelque millikelvin. Notre expérience utilise un résonateur supraconducteur couplé magnétiquement à l'ensemble de spin résonnant afin de manipuler et de détecter le signal de spin. Nous présentons des spectres FD-ESR à grande échelle montrant des signaux d'une grande variété d'espèces de spin, ce qui prouve la généralité de cette méthode de détection. Comme la FD donne un accès immédiat à la fluorescence de spin, elle nécessite une meilleure compréhension de la courbe de relaxation de spin. En nous concentrant sur les ions Erbium, nous modélisons la dynamique d'ensemble des spins comme la somme des contributions des spins individuels et nous effectuons des simulations qui reproduisent quantitativement le signal de fluorescence sur trois ordres de grandeur de la force de l'impulsion d'excitation. La comparaison de l'ID et de la FD dans des conditions similaires d'excitation de spin confirme un gain de sensibilité avec la FD pour la détection de spin, atteignant un facteur 15 à la plus faible force d'excitation employée. Cette plus grande sensibilité nous permet de mesurer les décalages de fréquence causés par une contrainte mécanique sur un petit sous-ensemble de spin, et d'étudier sa dépendance avec l'angle du champ magnétique statique. Grâce à l'homogénéité du couplage du sous-ensemble de spin, nous observons des oscillations cohérentes de spin. Bien que la FD soit sensible aux photons incohérents, nous utilisons une séquence de trois impulsions pour réaliser la FD des échos de Hahn. Nous caractérisons le temps de cohérence des spins en utilisant la FD, et proposons une méthode pour contourner la limitation du temps de cohérence des spins due au bruit du champ magnétique. Enfin, nous montrons qu'il y a également un gain de sensibilité avec la FD par rapport à la ID pour la détection des échos.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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