Global modelling of ammonia emissions from agriculture and impact on atmospheric chemistry
Modélisation globale des émissions d'ammoniac par l'agriculture et impact sur la chimie atmosphérique
Résumé
Ammonia is a key species in the atmosphere playing a crucial role in forming secondary aerosols and, thus, modifying the chemistry of the atmosphere.Mainly from agricultural practices such as livestock excreta and mineral fertilizer use, which vary worldwide, ammonia emission quantification is not straightforward.In addition, the volatilization process depends on environmental variables (temperature, humidity, wind speed) that make their estimation particularly complex. Most global Chemistry Transport Models rely on artificial-seasonal variation inventories, which can lead to uncertainties in the representation of ammonia and its related aerosols. My work takes part in this effort of better estimating ammonia emissions from agricultural practices at the global scale and study their impact on atmospheric chemistry. Firstly, as a unique approach, I suggest to include a new module (CAMEO; Calculation of AMmonia Emissions in ORCHIDEE) dedicated to agricultural ammonia flow within the global Land Surface Model ORCHIDEE (Organising Carbon and Hydrology In Dynamic Ecosystems). More specifically, a representation of livestock feeding, manure management chain, application of fertilizer (mineral and organic) along with soil physical processes for volatilization are developed and parameterized into ORCHIDEE. Global agricultural ammonia emissions from CAMEO reach 44 TgN yr−1 and the evaluation shows a highly correlated seasonal cycle with IASI derived-emissions (Infrared Atmospheric Sounding Interferometer). It results from the response of ammonia emissions to environmental changes (from land use and meteorology) in CAMEO. The second step of my work consists in exploiting CAMEO for future Shared Socio-Economic Scenarios (SSPs; designed within the CMIP6 framework).However, livestock densities, a key input data for CAMEO are not available for the future in the literature. Therefore, an original downscaling method is proposed to retrieve future livestock densities at the gridcell scale from 2015 to 2100 for three different SSPs. To do so, Integrated Assessment Model (IAM) results for the distribution of grassland and regional livestock production trends are combined. CAMEO demonstrated a possible range of agricultural ammonia emissions situated between 50 to 70 TgN yr−1 in 2100, highlighting the future intensive use of fertilizer (synthetic and organic). Depending on the scenario and region, increased livestock numbers can have a substantial role, especially in Africa. The sensitivity of the future emissions to climate has been tested and estimated at 15 to 20 %. Finally, the present-day and future ammonia emissions from CAMEO have been prescribed tothe global Chemistry Transport Model LMDZ-INCA to assess their impact on the atmospheric composition. Present-day simulated ammonia columns were evaluated against the IASI satellite observations and showed a significant improvement in the spatial and temporal variability compared to a reference simulation. Future CAMEO emissions for a specific SSP (highest emission scenario in 2100) were also tested under different sulfate and nitrate emission conditions (relatively high, low, and present-day levels). Independently from the other emitted species levels in the future, the impact of CAMEO emissions on the nitrate burden is crucial and positive (+50 %). However, among the scenarios, regional patterns are also observed in the surface aerosol formation and the subsequent N deposition fluxes. Knowing the bi-directional property of ammonia at the interface between the atmosphere and biosphere, I highlighted the importance of the coupling between the two compartments around the nitrogen cycle within the IPSL Earth System Model.
L'ammoniac est une espèce clé de l'atmosphère qui joue un rôle crucial dans la formationdes aérosols et, par conséquent, dans la modification de la chimie de l'atmosphère et du climat. Principalement issues de pratiques agricoles telles que les excréments du bétail et la fertilisation minérale, qui varient d'une région à l'autre, la quantification des émissionsd'ammoniac n'est pas simple. En outre, le processus de volatilisation dépend de variables environnementales qui rendent leur estimation particulièrement complexe.La plupart des modèles globaux de transport de la chimie reposent sur des inventaires de variations saisonnières artificielles, ce qui peut conduire à des incertitudes.Mon travail a pour but de mieux estimer les émissions d'ammoniac issues des pratiques agricoles à l'échelle globale et étudier leur impact sur la chimie atmosphérique.Tout d'abord, comme approche unique, je suggère d'inclure une représentation dédiée au flux d'ammoniac agricoles dans le modèle global de surface terrestre ORCHIDEE. J'ai implémenté dans ORCHIDEE un nouveau module appelé CAMEO (Calculationof AMmonia Emission in ORCHIDEE), principalement basé sur des processus. Plus précisément, une représentation de l'alimentation du bétail, de la chaîne de gestion du fumier, de l'application d'engrais ainsi que des processus physiques du sol pour la volatilisation sont développés et paramétrés dans ORCHIDEE.Les émissions agricoles mondiales d'ammoniac estimées par CAMEO sont de 44 TgN an−1 et l'évaluation montre un cycle saisonnier fortement corrélé avec lesémissions dérivées du satellite IASI (Infrared Atmospheric Sounding Interferometer). Cela résulte de la réponse des émissions d'ammoniac aux changements environnementaux provenant de l'utilisation des terres et météorologie dans CAMEO. La deuxième étape de mon travail consiste à exploiter CAMEO pour les futurs Scénarios Socio-Economiques Partagés (SSPs; conçus dans le cadre de CMIP6). Cependant, les densités de bétail, une donnée d'entrée clé pour CAMEO, ne sont pas disponibles pour le futur dans la littérature. Par conséquent, une méthode originale de réduction d'échelle est proposée pour récupérer les densités de bétail futures de 2015 à 2100 pour trois différents SSPs. Pour ce faire, les résultats de différents modèles d'évaluation intégrée (IAM) pour la distribution des prairies et la production animale sont exploitées et combinées. Les résultats de CAMEO montrent desémissions d'ammoniac par l'agriculture qui pourraient atteindre de 50 à 70 TgN an−1 en 2100. Ceci met en évidence l'utilisation intensive future des engrais (synthétiqueset organiques). Parce que CAMEO est piloté par des variables environnementales, j'ai pu montrer une augmentation de 15 à 20 % des émissions totales en 2100 dans le contexte du changement climatique. Enfin, les émissions d'ammoniac actuelles et futures de CAMEO ont été prescrites au modèle global de chimie atmopshérique LMDZ-INCA pour évaluer leur impact sur la composition de l'atmosphère. Les colonnes d'ammoniac simulées ont été évaluées avec les données IASI et montrent une amélioration significativede la variabilité spatiale et temporelle par rapport à une simulation de référence. Les émissions futures de CAMEO pour le scénario d'émissions le plus élevé en 2100 ont également été testées dans différentes conditions d'émissions de sulfate et de nitrate.Indépendamment des niveaux des autres espèces émises dans le futur, l'impact des émissions de CAMEO sur la charge en nitrates est crucial et positif (+50%). Cependant, parmi les scénarios, des variabilités régionales sont également observées dans la formation d'aérosols de surface et les flux de dépôt d'azote qui en découlent. Connaissant la propriété bidirectionnelle de l'ammoniac à l'interface entre l'atmosphère et labiosphère, j'ai souligné l'importance du couplage entre ces deux compartiments autour du cycle de l'azote au sein du modèle de système Terre de l'IPSL.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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